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研究背景

消費電子產(chǎn)品、電動汽車和可再生發(fā)電站的發(fā)展推動了對高能量密度儲能技術(shù)的需求。使用鋰負極的鋰金屬電池（LMB）被認為是高能電池技術(shù)的未來，因為Li金屬具有非凡的理論比容量（3860 mAh g^-1）和最負的標準電極電位（-3.04 V vs SHE）。盡管如此，提高LMB電芯級別的比能量需要最大限度地增大面容量。

高面容量鋰負極的發(fā)展必須克服幾個問題：

1. 鋰金屬的高反應性誘導不受控制的物理化學反應，導致不穩(wěn)定的SEI；

2. 不均勻的鋰沉積/剝離；

3. 非活性的鋰積累。

這些有害影響在高容量下進行鋰沉積/剝離時會被放大，導致鋰金屬負極加速降解。雖然很多工作報告了穩(wěn)定的鋰金屬負極，但大多數(shù)仍限制在低面積容量（<3 mAh cm^?2），這種鋰金屬很難轉(zhuǎn)化為實用的高能電池。

據(jù)估計，LMB可在單電芯水平下提供350 Wh kg^-1的比能量，面積容量≥4 mAh cm^?2。因此，開發(fā)高面容量、高可逆性和耐循環(huán)的鋰金屬負極是LMB尚未解決的主要挑戰(zhàn)。

研究成果

澳大利亞新南威爾士大學王大偉團隊在Science Advances上發(fā)表文章，Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries，設計了缺陷石墨烯的超支化垂直陣列作為鋰金屬的宿主，實現(xiàn)了具有高面容量、高度可逆的鋰金屬電池。

在這項工作中，作者系統(tǒng)地研究了Li金屬負極的降解動力學，并確定了一個關(guān)鍵描述符，將高面積容量Li金屬負極的耐久性與Li宿主結(jié)構(gòu)的設計原理相關(guān)聯(lián)。他們確定，一個理想的鋰宿主結(jié)構(gòu)既需要宏觀滲透導電網(wǎng)絡來規(guī)避阻抗積累，也需要精心設計的原子-微觀結(jié)構(gòu)來誘導空間均勻的鋰沉積/剝離，來實現(xiàn)高可逆性。

因此，作者提出設計超支化的缺陷石墨烯垂直陣列（hyperbranched vertical arrays of defective graphene，HVDG），以在實際的面積容量(6 mAh cm^?2)水平上承受深度的鋰沉積和剝離。石墨烯陣列高度分散的缺陷和垂直的空腔使其具有高可逆性和良好的鋰循環(huán)行為。超分支結(jié)構(gòu)促進了高效的電荷轉(zhuǎn)移，這對穩(wěn)定持久的Li循環(huán)來說具有重要意義。

因此，在實際條件下，即高的面容量（4 mAh cm^?2）、低的負極與正極容量(N/P)比（1:1）和低的電解質(zhì)供應（5g Ah^-1）下，使用Li-HVDG負極的高能LMB電池原型具有穩(wěn)定的循環(huán)性能（>150圈）。

圖文詳情

圖1. 對在平面和3D基底上沉積的Li金屬進行定量分析

王大偉Science子刊：石墨烯陣列實現(xiàn)高面容量鋰金屬電池！

圖2. HVDG的結(jié)構(gòu)表征

王大偉Science子刊：石墨烯陣列實現(xiàn)高面容量鋰金屬電池！

圖3. 鋰沉積和剝離后的HVDG的形貌演變

圖4. 對Li沉積和剝離后的HVDG進行ToF-SIMS測試

圖5. Li-HVDG負極的電化學表征

圖6. 鋰金屬全電池的電化學性能

文獻信息

Fang et al., Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries. Sci. Adv. 8, eadc9961 (2022).

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adc9961?af=R

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