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戴勝教授AEM: 新型鋰電負(fù)極Mo1.5W1.5Nb14O44的快充性能研究

Wadsley-Roth相鈮酸鹽是很有前途的鋰離子電池負(fù)極材料，但其固有的絕緣特性而導(dǎo)致的低電導(dǎo)率問題仍然限制了其倍率性能。

在此，美國(guó)田納西大學(xué)/橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室戴勝教授等人首次通過離子熱合成輔助摻雜策略輕松制備了一種具有Wadsley-Roth相的新型摻雜Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄（MWNO）材料。該合成策略主要基于成熟的非水解溶膠-凝膠工藝，具有出色的簡(jiǎn)單性、安全性和多功能性，同時(shí)利用離子液體作為多孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)向模板和溶劑。

作者通過中子粉末衍射和像差校正掃描透射電子顯微鏡對(duì)MWNO的詳細(xì)晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，揭示了Mo⁶⁺-摻雜劑在t1四面體位點(diǎn)的完全占據(jù)。在半電池中，MWNO表現(xiàn)出增強(qiáng)的快速充電能力，MWNO分別在20和50 C的倍率下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)190.9和154.5 mAh g^-1的可逆容量。即使在100 C的極高充電倍率下，MWNO 仍可提供 92.0 mAh g^-1的高可逆容量。

圖1. 深入研究MWNO電極的Li⁺擴(kuò)散率和存儲(chǔ)機(jī)理

通過紫外-可見漫反射光譜、DFT計(jì)算和電化學(xué)阻抗譜表征，作者研究了性能改善的原因，證明帶隙變窄提高了MWNO的電導(dǎo)率。此外，原位XRD表明MWNO在電化學(xué)反應(yīng)過程中表現(xiàn)出典型的基于固溶體相轉(zhuǎn)換的Li⁺嵌入/脫嵌機(jī)制并具有可逆的結(jié)構(gòu)演化。由于Mo⁶⁺/W⁶⁺摻雜效應(yīng)，MWNO的鋰離子擴(kuò)散率提高，這一點(diǎn)通過恒電流間歇滴定技術(shù)和DFT計(jì)算得到證實(shí)。

憑借同時(shí)增強(qiáng)的導(dǎo)電性和鋰離子擴(kuò)散性，MWNO在與LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極耦合的全電池中成功展示了其快速充電能力和實(shí)用性。該全電池在10 C條件下提供 119.7 mAh g^-1的初始循環(huán)比容量，并在1000次循環(huán)中表現(xiàn)出80.4%的合理容量保持率?？傊@項(xiàng)工作說明了離子熱合成在儲(chǔ)能材料中的潛力，并提供了對(duì)改善材料電化學(xué)性能的摻雜效應(yīng)的機(jī)理理解。

圖2. LNMO-MWNO全電池的電化學(xué)性能研究

Insight into the Fast-Rechargeability of a Novel Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄ Anode Material for High-Performance Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200519

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