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ACS Energy Letters：寬溫電解液助力鋅負(fù)極25/-20℃下循環(huán)14,000/10,000次！

Zn負(fù)極中的析氫、腐蝕和枝晶的形成限制了它們?cè)谒礪n金屬電池中的實(shí)際應(yīng)用。

圖1. 混合電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)分析

成均館大學(xué)Ho Seok Park等提出了一種界面化學(xué)調(diào)節(jié)策略，利用水和極性N,N-二甲基甲酰胺的混合電解液來改變Zn²⁺-溶劑化結(jié)構(gòu)，并在Zn表面原位形成堅(jiān)固、可傳導(dǎo)Zn²⁺的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆固體電解質(zhì)間相（SEI），以實(shí)現(xiàn)在寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定和無枝晶的Zn沉積/剝離。

實(shí)驗(yàn)和模擬分析結(jié)果表明，DMF-H₂O的氫鍵（HB）增強(qiáng)和Zn²⁺與H₂O的溶劑化作用減弱是由DMF和Zn²⁺之間的強(qiáng)溶劑化作用實(shí)現(xiàn)的。這種混合電解液具有獨(dú)特的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，并通過三級(jí)反應(yīng)原位形成了Zn²⁺導(dǎo)電和堅(jiān)固的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI。此外，利用光譜和電化學(xué)特征以及計(jì)算，作者還全面分析了Zn²⁺導(dǎo)電和穩(wěn)健的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆的形成和Zn²⁺傳輸機(jī)制。結(jié)果，這種混合電解液可以有效地抑制寄生反應(yīng)，并通過Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI促進(jìn)界面電荷轉(zhuǎn)移。

圖2. Zn負(fù)極在各種電解液中的電化學(xué)性能

這使得在Zn||Zn對(duì)稱電池中，高可逆和無枝晶的Zn沉積/剝離能在25℃下運(yùn)行超過2500小時(shí)（1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2），在-20℃下運(yùn)行2000小時(shí)（0.5 mA cm^-2和0.5 mA h cm^-2）。

此外，這種混合電解液的優(yōu)越性得到了證實(shí)，在0.5 A g^-1時(shí)具有42 mAh g^-1的高容量，以及在-20至70℃范圍內(nèi)采用薄Zn（～20 μm）和高質(zhì)量負(fù)載AC電極（～42 mg cm^-2）的混合鋅離子電容器（HZIC）全電池在25、-20和70℃下分別表現(xiàn)出14,000、10,000和600次循環(huán)的高穩(wěn)定循環(huán)和高庫倫效率。

因此，該研究不僅提出了一種簡單而有效的電解液改性方法，以實(shí)現(xiàn)在極端溫度下運(yùn)行的高性能鋅基儲(chǔ)能裝置的無枝晶鋅負(fù)極，而且還提供了對(duì)原位形成的SEI中獨(dú)特的Zn²⁺離子傳輸?shù)幕纠斫狻?/span>

圖3. HZIC的寬溫電化學(xué)性能

Zn-Ion Transporting, In Situ Formed Robust Solid Electrolyte Interphase for Stable Zinc Metal Anodes over a Wide Temperature Range. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154

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