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溫兆銀團(tuán)隊(duì)AEM：12μm厚陶瓷骨架，實(shí)現(xiàn)高能量密度固態(tài)鋰金屬電池

超薄復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSSE）由于其超薄的厚度和對(duì)鋰金屬負(fù)極的良好適應(yīng)性，使其在高能量密度固態(tài)電池中具有巨大應(yīng)用前景。然而，由于無(wú)機(jī)粉末的聚集而導(dǎo)致鋰枝晶生長(zhǎng)和性能惡化限制了超薄CSSE的實(shí)際應(yīng)用。

在此，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所溫兆銀教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)流延成型方法制備了柔性自支撐Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZO）陶瓷骨架。隨后，通過(guò)在陶瓷骨架（CS-CSSE）中對(duì)乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）進(jìn)行原位UV固化，實(shí)現(xiàn)了具有3D互連結(jié)構(gòu)的12μm厚的CSSE。

該設(shè)計(jì)燒結(jié)LLZO陶瓷骨架可以避免無(wú)機(jī)相的不均勻分布并調(diào)節(jié)離子遷移；交聯(lián)的ETPTA聚合物電解質(zhì)有助于降低界面阻抗。此外，連續(xù)的兩相界面還可以為L(zhǎng)i⁺提供快速傳輸通道。

圖1. CS-CSSE的電花學(xué)性能及Li+在CS-CSSE中傳輸?shù)氖疽鈭D

研究表明，這種結(jié)構(gòu)使得與陶瓷和聚合物的協(xié)同作用能夠得到更大程度的開發(fā)，從而形成具有超薄、不燃、柔性、快速鋰離子傳輸以及與鋰金屬穩(wěn)定界面的復(fù)合電解質(zhì)。與PSSE和CP-CSSE相比，CS-CSSE的室溫離子電導(dǎo)率可達(dá)到1.19×10^?3 S cm^?1，tLi+為0.83。同時(shí)，在對(duì)稱電池的循環(huán)測(cè)試中，基于CS-CSSE的鋰對(duì)稱電池可以在0.3 mA cm^?2下穩(wěn)定循環(huán)1000小時(shí)以上。而Li|CS-CSSE|LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂全電池同樣表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)性能。

此外，基于CS-CSSE的軟包電池可以實(shí)現(xiàn)376 Wh Kg^?1和1186 Wh L^?1的高能量密度。因此，具有基于多孔石榴石陶瓷骨架（CS-CSSE）的3D互連結(jié)構(gòu)超薄復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)可以將優(yōu)異的電化學(xué)性能與高能量密度相結(jié)合。這種策略和結(jié)構(gòu)也適用于其他氧化物陶瓷電解質(zhì)或聚合物，它們?cè)诟咝阅芄虘B(tài)電池系統(tǒng)中具有巨大的應(yīng)用前景。

圖2. CS-CSSE的對(duì)電池性能

12 μm-Thick Sintered Garnet Ceramic Skeleton Enabling High-Energy-Density Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204028

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