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?浙江大學(xué)單冰團(tuán)隊JACS：近100%選擇性！硝酸鹽電還原制氨

在水介質(zhì)中，電化學(xué)還原硝酸鹽（NO₃^–）為合成氨（NH₃）提供了一種有效的方法?？茖W(xué)家們在致力于開發(fā)催化劑時，發(fā)現(xiàn)催化劑中心周圍的局部微環(huán)境對控制電催化性能至關(guān)重要。

基于此，浙江大學(xué)單冰教授等人報道了集成在獨立導(dǎo)電水凝膠中的自組裝分子鐵催化劑能夠以接近100%的選擇性地從NO₃^–生成NH₃。該電催化水凝膠能夠在高電流密度下連續(xù)生產(chǎn)NH₃至少100 h，NH₃選擇性為89~98%。

通過DFT計算發(fā)現(xiàn)，-PP₂Fe²⁺的初始步驟NO₃^–吸附的自由能低于?PPFe²⁺。在隨后的催化轉(zhuǎn)變過程中，相對于-PPFe²⁺，*NO（*表示被吸附的物種）的形成及其質(zhì)子化成*NHO的潛在限制步驟在熱力學(xué)上都更有利于-PP₂Fe²⁺，導(dǎo)致最終NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃的效率提高。對于-PP₂Fe²⁺催化劑，NO₃^–的結(jié)合在能量上比質(zhì)子的結(jié)合更有利。

在-0.63 V下，單-pp橋接樣品HE-PPFe²⁺較高的析氫產(chǎn)率源于-PPFe²⁺更強(qiáng)的氫吸附能力，從相應(yīng)電荷密度差構(gòu)型下的-PP₂Fe²⁺和-PPFe²⁺的預(yù)投影態(tài)密度中看出。-PPFe²⁺的d-帶中心比-PP₂Fe²⁺更接近費米能級，表明-PPFe²⁺具有更高的水凝膠吸附能力。

此外，HE-PP₂Fe²⁺的*NO₃^?和Fe的吸附能差為-1.55 eV，大于HE-PPFe²⁺的吸附能差，表明在雙-pp橋接樣品HE-PP₂Fe²⁺中NO₃^?和Fe的相互作用更強(qiáng)。

Molecular Self-Assembly in Conductive Covalent Networks for Selective Nitrate Electroreduction to Ammonia. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07320.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/d6161ca750/

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