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繼上周“木頭大王”胡良兵教授的一篇有關(guān)塑料回收的Nature發(fā)表以后(見(jiàn)鏈接：今日Nature：琚詒光&胡良兵最新力作！)，這周Nature再發(fā)兩篇有關(guān)塑料可回收的文章。

難道，曾經(jīng)被人們鼓吹是20世界最偉大發(fā)明—塑料，它真的又要掀起一陣研究熱潮了嗎？只不過(guò)這一次，人們是絞盡腦汁，看怎樣將它回收？篇幅有限，這里選擇這篇文章“Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites”進(jìn)行報(bào)道。

由于其輕質(zhì)和高耐久性，纖維增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料在航空航天、汽車和風(fēng)能產(chǎn)業(yè)中被廣泛應(yīng)用于承載應(yīng)用領(lǐng)域。這些復(fù)合材料基于熱固性樹(shù)脂，其中嵌入了玻璃或碳纖維。

由于目前缺乏可行的回收策略，類似風(fēng)力渦輪機(jī)葉片等復(fù)合材料結(jié)構(gòu)在使用壽命結(jié)束后通常被填埋。鑒于塑料廢棄物對(duì)環(huán)境的負(fù)面影響，塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)的需求變得更加緊迫。然而，回收熱固性塑料并不是一件簡(jiǎn)單的事情。

在此，來(lái)自丹麥奧胡斯大學(xué)的Alexander Ahrens & Troels Skrydstrup等研究者報(bào)道了一種過(guò)渡金屬催化的方法，用于從環(huán)氧復(fù)合材料中回收聚合物構(gòu)建單元雙酚A和完整的纖維。相關(guān)論文以題為“Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites”于2023年04月26日發(fā)表在Nature上。

大量的使用后塑料和含塑料材料排放到自然環(huán)境中，導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境危機(jī)，影響了全球范圍內(nèi)的生態(tài)系統(tǒng)。為了減少資源消耗并限制廢棄物對(duì)環(huán)境的引入，實(shí)施塑料和含塑料復(fù)合材料的循環(huán)經(jīng)濟(jì)已經(jīng)變得迫切。

與可以被熔化并重新鑄造成新形式的使用后熱塑性塑料不同，熱固性塑料的交聯(lián)聚合物鏈?zhǔn)惯@些材料不適合進(jìn)行機(jī)械回收。化學(xué)回收通過(guò)將聚合物解構(gòu)為其原始單體或相關(guān)的基礎(chǔ)化學(xué)品，以避免由于缺乏熔融性而導(dǎo)致的加工問(wèn)題，這些單體或化學(xué)品可以重新進(jìn)入現(xiàn)有生產(chǎn)鏈，生成原始聚合物材料。通過(guò)這種方式實(shí)現(xiàn)循環(huán)經(jīng)濟(jì)的機(jī)會(huì)可以將積累的塑料廢物轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的資源。

近期，對(duì)于回收聚氨酯熱固性產(chǎn)品中的苯胺和多元醇進(jìn)行催化氫化的策略已被報(bào)道，以實(shí)現(xiàn)這一原則。

相比之下，環(huán)氧樹(shù)脂缺乏反應(yīng)性的羰基官能團(tuán)，使得其化學(xué)鍵的選擇性解離更加具有挑戰(zhàn)性。輕質(zhì)、高耐久性的纖維增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料，包括嵌入在聚合物基體中的玻璃或碳纖維，是構(gòu)建汽車、船只、飛機(jī)和風(fēng)能渦輪機(jī)葉片等關(guān)鍵性高性能材料。

風(fēng)能在全球能源供應(yīng)中占比約為6%，預(yù)測(cè)在不久的將來(lái)會(huì)有顯著增長(zhǎng)。與此同時(shí)，到2050年，預(yù)計(jì)會(huì)累積約4300萬(wàn)噸廢棄的風(fēng)能渦輪機(jī)葉片。然而，這類聚合物材料的可持續(xù)循環(huán)利用技術(shù)幾乎不存在。環(huán)氧樹(shù)脂不可生物降解，并在焚燒時(shí)釋放有毒氣體，最終導(dǎo)致填埋成為其主要處理途徑。

截至2020年，只有約1%的使用后復(fù)合材料被重新利用，且這是通過(guò)對(duì)材料進(jìn)行碎破，并將其作為建筑填料使用。由于其效率低下且不可持續(xù)，一些歐洲國(guó)家已經(jīng)禁止將風(fēng)能渦輪機(jī)葉片填埋，預(yù)計(jì)將有更多國(guó)家效仿。因此，對(duì)于環(huán)氧樹(shù)脂及其復(fù)合材料的可行回收策略的需求變得更加緊迫。

對(duì)于基于聚合物的復(fù)合材料的回收方法可以分為兩種一般方法，都專注于僅回收纖維。第一種方法依賴于破壞聚合物基體，通過(guò)非選擇性地?cái)嗔鸦瘜W(xué)鍵，從而釋放嵌入其中的纖維。

報(bào)道的處理過(guò)程基于嚴(yán)酷的、能量密集的處理方法，如熱解，但這種方法不實(shí)用且會(huì)導(dǎo)致纖維受損?；瘜W(xué)破壞性方法可以產(chǎn)生質(zhì)量較高的纖維，但需要使用不希望的試劑，如過(guò)氧化氫或濃硝酸。

第二種更優(yōu)雅的方法是設(shè)計(jì)新的含有“分子斷裂點(diǎn)”的環(huán)氧樹(shù)脂，這些斷裂點(diǎn)可以在特定條件下被選擇性地?cái)嗔?。雖然聚合物基體可以被消化成可溶性的鏈段，從而釋放纖維，但回收的聚合物分?jǐn)?shù)不能重新鑄造。

此外，雖然設(shè)計(jì)新的樹(shù)脂可以實(shí)現(xiàn)將纖維再利用于未來(lái)的復(fù)合材料產(chǎn)品，但目前生產(chǎn)的環(huán)氧樹(shù)脂以及即將使用最新樹(shù)脂生產(chǎn)的復(fù)合材料仍然存在遺留負(fù)擔(dān)。

在這里，研究者設(shè)想了一種化學(xué)回收方法，用于環(huán)氧復(fù)合材料，旨在選擇性斷裂環(huán)氧樹(shù)脂中共享的固有連接基團(tuán)，而不是斷裂人工引入的斷裂點(diǎn)或破壞基體的分子復(fù)雜性。

通過(guò)針對(duì)環(huán)氧樹(shù)脂在基本生產(chǎn)步驟中形成的鍵進(jìn)行作用，可以回收有價(jià)值的聚合物構(gòu)建模塊，并在釋放纖維的同時(shí)從其聚合物嵌入中實(shí)現(xiàn)回收。通過(guò)這種方式，環(huán)氧樹(shù)脂和纖維的循環(huán)利用將變得可行，因?yàn)榭梢詮幕厥盏幕A(chǔ)化學(xué)物質(zhì)中生產(chǎn)新的聚合物。

在此，研究者使用了一種Ru催化的脫氫/鍵斷裂/還原串聯(lián)反應(yīng)，來(lái)斷裂聚合物中最常見(jiàn)的C(烷基)-O鍵。研究者展示了這種方法在未經(jīng)修改的胺固化環(huán)氧樹(shù)脂以及商業(yè)復(fù)合材料中的應(yīng)用，包括風(fēng)能渦輪葉片的外殼。研究者的結(jié)果表明，對(duì)熱固性環(huán)氧樹(shù)脂和復(fù)合材料進(jìn)行化學(xué)回收是可行的。

圖1. 熱固性環(huán)氧樹(shù)脂中的目標(biāo)C-O鍵和相關(guān)模型化合物的催化解構(gòu)

圖2. Ru催化C-O鍵斷開(kāi)的機(jī)理考慮

圖3. 環(huán)氧樹(shù)脂的催化解構(gòu)

圖4. 用Ru催化從商用環(huán)氧復(fù)合材料中回收BPA和纖維

圖5. 商用纖維增強(qiáng)復(fù)合材料和玻璃纖維的表征

總之，對(duì)于從報(bào)廢復(fù)合材料中回收的組分，可以考慮實(shí)現(xiàn)循環(huán)經(jīng)濟(jì)。從回收得到的高純度的雙酚A（BPA）理論上可以在環(huán)氧樹(shù)脂、聚碳酸酯或聚酯等已有生產(chǎn)鏈中再次使用，替代從石腦油原料生產(chǎn)的原始BPA。

然而，剩余的各種寡聚體組分無(wú)法用作化學(xué)建筑單元。盡管如此，可以設(shè)想超越能源回收的增值策略。例如，人們已經(jīng)證明，熱解可以將混合塑料廢物（包括含氮聚合物）處理成石腦油等價(jià)物或合成氣。

因此，這些剩余組分可以作為化學(xué)工業(yè)的碳原料來(lái)源。此外，在高質(zhì)量回收的玻璃和碳纖維方面，已經(jīng)報(bào)道了幾種復(fù)用方法，包括在化學(xué)尺寸調(diào)整或重新尺寸調(diào)整處理后將回收的纖維用于構(gòu)建新的復(fù)合材料。

考慮到這些因素，研究者的催化過(guò)程可以被視為一個(gè)概念驗(yàn)證，證明對(duì)這些有價(jià)值且相關(guān)的材料實(shí)現(xiàn)循環(huán)經(jīng)濟(jì)是可行的。

文獻(xiàn)信息

Ahrens, A., Bonde, A., Sun, H.?et al.?Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05944-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05944-6

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