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熊杰/楊成韜/胡音EnSM：氟功能化MOF抑制SEI重建助力鋰負(fù)極2000h循環(huán)！

隨著能源消耗需求的增加，鋰金屬電池（LMB）是開啟未來(lái)技術(shù)利用的關(guān)鍵。然而，在高電流密度和面容量下，LMB的長(zhǎng)期循環(huán)性能較差，這是由于固體電解質(zhì)界面（SEI）中不穩(wěn)定相引起的連續(xù)不必要的重建加劇了枝晶生長(zhǎng)。

圖1. SEI的形成示意

電子科技大學(xué)熊杰、楊成韜、胡音等合成了一種F功能化的MOF，即UIO-66-F4（UIO-F），以實(shí)現(xiàn)MOF調(diào)節(jié)的SEI形成化學(xué)反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)具有低Li⁺轉(zhuǎn)移勢(shì)壘的富含LiF、機(jī)械穩(wěn)定的SEI。F官能團(tuán)具有很高的反應(yīng)活性，并且均勻地分布在MIO-F上，有利于SEI中LiF的均勻生成。由于這種高活性的F官能團(tuán)在SEI形成中的競(jìng)爭(zhēng)和優(yōu)先參與，溶劑分解可以被抑制。

此外，UIO-F固有的Li⁺轉(zhuǎn)移通道和Li⁺吸附點(diǎn)可以促進(jìn)Li⁺的去溶劑化，從而減少溶劑和鋰金屬在界面上的接觸。

圖2. 改性鋰負(fù)極的制備及半電池性能

基于協(xié)同作用，上述特點(diǎn)增強(qiáng)了SEI的組成、機(jī)械和界面穩(wěn)定性，抑制了其在長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中的重建。

因此，鋰負(fù)極在高電流密度/面容量下獲得了超長(zhǎng)循環(huán)性能（6 mAh cm^-2和3 mA cm^-2時(shí)>2000小時(shí)，1 mAh cm^-2和10 mA cm^-2時(shí)>500小時(shí)），高負(fù)載鋰硫軟包電池（S負(fù)載為6 mg cm^-2）的容量/穩(wěn)定性也得到了改善。

這些出色的電池性能表明，通過(guò)MOF的功能化成功地調(diào)節(jié)了SEI的形成化學(xué)，這對(duì)推動(dòng)鋰金屬電池的商業(yè)化顯示了巨大的潛力。

圖3. Li-S電池性能

Reconstruction Suppressed Solid-Electrolyte Interphase by Functionalized Metal-Organic Framework. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.04.004

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