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姚霞銀團隊AM：氟化Li10GeP2S12可實現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)鋰電池

全固態(tài)鋰電池因其安全性的提高和較高的理論能量密度而備受關(guān)注。然而在所有固體電解質(zhì)中，硫化物電解質(zhì)Li₁₀GeP₂S₁₂表現(xiàn)出非常高的離子電導(dǎo)率，為12 mS cm^-1與有機液體電解質(zhì)相當。但Li₁₀GeP₂S₁₂在潮濕空氣中容易水解，釋放有毒H₂S導(dǎo)致離子電導(dǎo)率明顯下降。

此外，鋰金屬與Li₁₀GeP₂S₁₂之間的內(nèi)在熱力學(xué)不穩(wěn)定性導(dǎo)致Li₁₀GeP₂S₁₂的還原。因此，Li₁₀GeP₂S₁₂對水分和鋰金屬的不穩(wěn)定性是其在全固態(tài)鋰電池中應(yīng)用的兩個挑戰(zhàn)。

在此，中科院寧波材料所的姚霞銀研究員團隊通過采用氣相氟化法制備了LiF包覆核殼電解質(zhì)LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂。

得到的LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂電解質(zhì)具有優(yōu)異的水分和鋰穩(wěn)定性。并且通過DFT計算表明，具有一階低吸附能0.16eV的LiF殼能有效阻止Li₁₀GeP₂S₁₂鋰位點對H₂O的吸附和PS₄^3-分解。因此，LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂在空氣暴露40分鐘后，離子電導(dǎo)率為1.46 × 10^-3S cm^-1。

圖1. LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂的示意圖及結(jié)構(gòu)表征

實驗結(jié)果顯示低電導(dǎo)率(2.42 × 10^-9 S cm^-1)的LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂抑制了鋰枝晶的生長，阻斷了對鋰的副反應(yīng)，使室溫下的CCD從1.0 mA cm^-2提高到3.0 mA cm^-2。

此外，組裝的LiNbO₃@LiCoO₂/ LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li全固態(tài)鋰電池在1C下1000次循環(huán)后的可逆容量為101 mAh g^-1，在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C、2 C和3 C時的倍率性能分別為132.8、128.9、120.7、103.1、80.7和65.1 mAh g^-1。因此，該工作為硫化物電解質(zhì)的水解機制和全固態(tài)鋰電池中硫化物電解質(zhì)對水分和鋰的穩(wěn)定提供了新的視角。

圖2. LiNbO₃@LiCoO₂/ Li₁₀GeP₂S₁₂/Li和LiNbO₃@LiCoO₂/LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li的電化學(xué)性能

Fluorinated Li10GeP2S12 enables stable all-solid-state lithium batteries，?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211047

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/c468ef76ef/

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