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?南開陶占良Angew:-40至25℃!基于弱溶劑化溶劑的寬溫鋰金屬電池!

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對(duì)于鋰金屬電池(LMBs),工作溫度的降低會(huì)因鋰沉積更加無序而帶來嚴(yán)重的安全問題。
南開大學(xué)陶占良等證明了溶劑的溶劑化能力與低溫條件下鋰沉積/剝離過程的可逆性密切相關(guān)。
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圖1 電解液溶劑化結(jié)構(gòu)表征
具體而言,這項(xiàng)工作研究了兩種具有不同溶劑化能力的醚類溶劑(DME、DMM)及其相應(yīng)的電解液。通過MD模擬和光譜分析,研究發(fā)現(xiàn),隨著溶劑溶劑化能力的降低,更多的陰離子存在于鋰離子溶劑鞘中。正如預(yù)期的那樣,在弱溶劑化電解液中可以觀察到一個(gè)快速的脫溶劑化過程。因此,從25℃到-40℃都可以獲得平滑的鋰沉積形態(tài)和更高的CE(在-40℃時(shí)為97.87%),這大大提高了LMBs在寬工作溫度下的安全性。
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圖2 半電池性能
此外,基于弱溶劑化電解液,作者將鋰金屬負(fù)極與硫化聚丙烯腈電極耦合進(jìn)一步構(gòu)建了全電池,結(jié)果Li||SPAN全電池在-40℃下顯示出較高的初始放電容量(422.3 mAh g-1)和出色的容量保持率(120次循環(huán)后為63.8%)??傊@項(xiàng)工作揭示了溶劑的溶劑化能力與LMBs低溫性能之間的關(guān)系,為低溫LMBs電解液的開發(fā)提供了原則。
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圖3 全電池性能
Optimize Lithium Deposition at Low Temperature by Weakly Solvating Power Solvent. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207927

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