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陸俊/徐睿/耿東生AEM: 低過(guò)電位的非水系Mg-CO2電池及其失效機(jī)制

以CO₂為正極活性物質(zhì)的Mg-CO₂電池具有高效的能量?jī)?chǔ)存和CO₂的增值利用等優(yōu)點(diǎn)，是新一代極具吸引力的電池候選者。然而，與其他金屬-CO₂體系相比，由于在非水系環(huán)境中氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相對(duì)較慢、還原產(chǎn)物分解能壘大及多電子三相正極反應(yīng)可逆性較差等關(guān)鍵問(wèn)題，目前報(bào)道的非質(zhì)子Mg-CO₂電池很少。

在此，浙江大學(xué)陸俊教授、北京科技大學(xué)耿東生教授、徐睿教授及陳名揚(yáng)副教授等人系統(tǒng)地研究了非質(zhì)子Mg-CO₂電池中的電化學(xué)反應(yīng)途徑和失效機(jī)制，發(fā)現(xiàn)在放電過(guò)程中形成不可分解的塊狀碳酸鎂和氧化鎂是造成電池在非水系統(tǒng)中失效的根本原因。具體而言，作者首次報(bào)道了一種基于非水系電解液的可充電Mg-CO₂電池，該電池不涉及任何水的促進(jìn)作用且具有低過(guò)電位、高能效等優(yōu)勢(shì)。

該電池由金屬鎂作為負(fù)極、0.5 M Mg(TFSI)₂加入TEGDME或EMIMBF₄和TEGDME的混合物（EMIMBF4:TEGDME=1:9 vol%）中作為電解液、玻璃纖維作為隔膜（GF/D, Whatman）和碳化鉬-多壁碳納米管（Mo₂C-CNTs）作為催化正極等組成。電化學(xué)測(cè)試表明，該電池電壓滯后可降低到0.7 V。當(dāng)與含有EMIMBF₄的電解液結(jié)合時(shí)，電池可運(yùn)行超過(guò)140個(gè)循環(huán)且電壓滯后進(jìn)一步降低到0.3 V。

圖1. 基于不同正極的Mg-CO₂電池的電化學(xué)性能

基于初步的非原位/原位分析和DFT計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)MgC₂O₄是Mo₂C-CNTs催化正極表面放電產(chǎn)物的主要成分，這有利于電池實(shí)現(xiàn)更快的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、更低的充電過(guò)電位和更高的可逆性。在CO₂還原過(guò)程中，當(dāng)Mo₂C催化劑的活性位點(diǎn)逐漸被正極表面形成的MgC₂O₄阻擋時(shí)，其他放電產(chǎn)物包括MgO、MgCO₃和C也開(kāi)始形成，而MgO的不可逆性和部分塊狀MgCO₃導(dǎo)致電池在循環(huán)過(guò)程中失效。

因此，減少M(fèi)g-CO₂電池放電產(chǎn)物中MgCO₃和MgO的形成將是提高其循環(huán)壽命的關(guān)鍵，增加催化劑表面積和選擇合適的電解液添加劑似乎是改善當(dāng)前電池系統(tǒng)的有希望的方法?？傊?，這項(xiàng)工作為可充電非水系Mg-CO₂電池展示了一種有前景的戰(zhàn)略選擇，可同時(shí)解決能源和環(huán)境問(wèn)題。

圖2. Mg-CO₂電池失效機(jī)理研究

A Nonaqueous Mg-CO₂ Battery with Low Overpotential, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201675

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