由于其獨特的高比容量和自然豐度,用于鋰離子電池(LIBs)的硅(Si)負極已獲得學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的深入研究。Si負極的表面化學(xué)正在成為開發(fā)下一代LIBs的關(guān)鍵,總結(jié)和分析相關(guān)研究的最新進展可能具有獨特的實用價值。圖1. Si負極中界面失效機制的示意圖在此,四川大學(xué)劉慰研究員等人綜述了在定制Si顆粒表面以最小化循環(huán)引起的顆粒或電極整體結(jié)構(gòu)變化方面的持續(xù)努力。作為傳統(tǒng)涂層(如碳)的升級或替代品,Si上新興的有機部分為調(diào)整與對電化學(xué)性能至關(guān)重要的各種電池組件的相互作用提供了新途徑。首先,作者總結(jié)了在理解和設(shè)計用于LIB應(yīng)用的Si表面方面取得的進展。接下來,作者介紹了用于深入了解Si表面局部環(huán)境和循環(huán)引起的演化的先進分析工具,指出有機成分在穩(wěn)定Si中的關(guān)鍵作用。然后,作者專注于Si負極上新興的有機表面化學(xué)改性,討論了對Si表面化學(xué)-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的詳細分析并提供了證明有機層功能的成功案例,即通過與電解液/粘結(jié)劑/導(dǎo)電劑的定制相互作用。此外,作者還進一步討論了Si表面工程的指導(dǎo)方針和對最終電池應(yīng)用至關(guān)重要的相關(guān)指標(biāo)。圖2. 基于氣、液或固相反應(yīng)的有機表面涂層方法的分類和比較最后,作者總結(jié)了未來Si表面設(shè)計整體考慮和有前景的研究方向:(1)在Si負極商業(yè)化方面,深入了解Si表面與各種物質(zhì)之間的相互作用至關(guān)重要,但目前仍有待探索;(2)含Si微粒方面,需闡明表面部分的系統(tǒng)特定設(shè)計原則及其在電池運行過程中的動態(tài)演變,同時需深入了解通過界面層的電子/Li+傳輸機制;(3)Si電極方面,為表面調(diào)諧的Si顆粒開發(fā)適當(dāng)?shù)臐{料配方和電極干燥協(xié)議非常實用,同時需注意電解液相容性和協(xié)同作用;(4)電池層次方面,需要弄清楚表面有機物質(zhì)是否溶解并與正極側(cè)發(fā)生串?dāng)_,同時進一步研究表面化學(xué)結(jié)構(gòu)對各種電池運行條件的響應(yīng);(5)固態(tài)電池前景方面,Si表面設(shè)計原則可能會為開發(fā)下一代固態(tài)鋰電池提供一些啟示。圖3. 基于有機表面改性的高能Si負極的應(yīng)用和未來研究方向Emerging Organic Surface Chemistry for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries: Advances, Prospects, and Beyond, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200924