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?黃學(xué)杰/張恒JACS：創(chuàng)新！采用元素硫來構(gòu)建高能負(fù)極的堅(jiān)固SEI！

采用高能負(fù)極材料（如硅基和硅衍生物材料）制備的可充鋰基電池被認(rèn)為是滿足新興市場嚴(yán)格要求的可行方案，包括電動(dòng)汽車和電網(wǎng)存儲(chǔ)，因?yàn)榕c當(dāng)代鋰離子電池相比，其能量密度更高。高能負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面層（SEI）的堅(jiān)固性對于實(shí)現(xiàn)電池的長期和穩(wěn)定循環(huán)至關(guān)重要。

中科院物理所黃學(xué)杰、華中科技大學(xué)張恒等提出了一種新型的設(shè)計(jì)正極添加劑（DCA），即正極上的超薄元素硫涂層，以用于在各種類型的高能負(fù)極上原位形成薄而堅(jiān)固的SEI層。

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圖1. 用于高能負(fù)極的DCA的示意

這一策略主要是基于以下考慮而構(gòu)思的：

（1）通過還原反應(yīng)，元素硫可原位轉(zhuǎn)化為多硫化物，這可能引發(fā)環(huán)狀碳酸酯的開環(huán)聚合（例如，碳酸乙烯酯（EC））并在高能負(fù)極表面構(gòu)建彈性SEI層；

（2）通過氧化反應(yīng)，元素硫可作為形成烷基硫酸鹽(R-OSO₂OLi)的前體，這有助于機(jī)械穩(wěn)定負(fù)極-電解質(zhì)界面并促進(jìn)Li⁺陽離子的快速傳輸；

（3）與含硫電解液添加劑（如 ES、PS 和 DTD）相比，元素硫易于以低成本獲得，這確保了它們在工業(yè)水平上的實(shí)際應(yīng)用。

因此，通過在正極中引入少量的元素硫，元素硫在與碳酸乙烯酯（EC）的反應(yīng)下，經(jīng)歷了還原和氧化的途徑，生成了類似聚環(huán)氧乙烷（PEO）的聚合物和烷基硫酸鋰（R-OSO₂OLi）。結(jié)果，在負(fù)極-電解質(zhì)界面新產(chǎn)生的物種可以有效地緩解充電過程中的體積膨脹，并形成導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，快速傳輸Li⁺陽離子，這對硅基材料（如SiC450和SiC900）和硅衍生物負(fù)極材料（如理論容量為1608 mAh g^-1的Si-Sn合金）都很有效。

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圖2. SiC||DCA-LFP電池中DCA的化學(xué)性質(zhì)

受益于上述優(yōu)勢，僅用0.5wt%的DCS元素硫，SiC450||DCA-LFP、SiC900||DCA-LFP和Si-Sn合金||DCA-LFP電池在100次循環(huán)后，容量都分別增加了14.1、22.9和35.2%，倍率容量在5C下分別增加了19.1、24.4和14.6%。

總的來說，作者證明了DCA元素硫在容量保持、倍率性能、普遍適用性、成本降低和低電阻等五個(gè)方面具有綜合優(yōu)勢。更具突破性的是，這種利用DCA馴服SEI的新方法為未來高能鋰基充電電池的界面設(shè)計(jì)提供了新的機(jī)會(huì)。

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圖3. 采用DCA的電池的電化學(xué)性能

Designer Cathode Additive for Stable Interphases on High-Energy Anodes. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04124

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