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金屬所李峰/孫振華EES：-10℃-100℃環(huán)境下，50C高倍率固態(tài)鋰電！

快速的離子傳導(dǎo)和穩(wěn)定的界面是開發(fā)新型電解液的重要因素。然而，許多非常規(guī)的電解液溶劑雖然是快速離子載體，但由于溶劑氧化和還原的電壓較窄，所以仍然具有挑戰(zhàn)性。

中科院金屬所李峰、孫振華等報(bào)告了一種通用的固化局部高濃度電解質(zhì)（S-LHCE）策略，通過離子配對和離子傳導(dǎo)的解耦，實(shí)現(xiàn)了不穩(wěn)定溶劑（二甲基亞砜，DMSO）在高壓金屬鋰電池中的應(yīng)用。

圖1. S-LHCE的設(shè)計(jì)和制備示意圖

DMSO具有高介電常數(shù)（?r ~ 47.2）和高閃點(diǎn)（95℃），這對溶解鋰鹽和更安全的電池是有利的。在過去的幾年里，DMSO在低溫水基堿性離子電池和Li-O₂電池中被廣泛研究。然而，游離的DMSO溶劑分子對鋰金屬不穩(wěn)定，DMSO與金屬鋰的反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致持續(xù)分解，這限制了它在鋰金屬電池中的應(yīng)用。因此，作者提出了一種S-LHCE策略，即通過將電解質(zhì)與非溶解性固體框架解耦，進(jìn)一步改善與鋰負(fù)極和高壓正極的界面兼容性。

圖2. LFP|S-LHCE|Li電池在寬溫下的性能

研究顯示，S-LHCE策略在超高鹽濃度下表現(xiàn)出更高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)（0.72）和增強(qiáng)的離子傳導(dǎo)性（20℃時(shí)為0.27 mS cm^-1）。受益于改進(jìn)的界面兼容性、增強(qiáng)的離子傳導(dǎo)性、高的鋰轉(zhuǎn)移數(shù)和均勻的沉積鋰形態(tài)，采用S-LHCE的對稱鋰電池顯示出較低的過電位，并呈現(xiàn)出4100小時(shí)無短路的穩(wěn)定循環(huán)。

此外，S-LHCE策略使固態(tài)金屬鋰電池在-10至100℃的寬溫度范圍內(nèi)具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，并且在評(píng)估的溫度下以30C 和50C的倍率循環(huán)時(shí)，其容量保持率分別為83.3%和60.1%。這項(xiàng)工作的結(jié)果為潛在但非常規(guī)的活性成分在高性能電解質(zhì)中的應(yīng)用提供了新的見解。

圖3. S-LHCE中Lⁱ⁺傳輸機(jī)制的模型

The decoupling of ion-pairing and ion-conduction in ultrahigh-concentration electrolytes enables wide-temperature solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01053d

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