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宋樹豐/胡寧/楊勇AM：具有超高離子電導(dǎo)率的耐高壓（5.5 V）混合電解質(zhì)！

高室溫離子電導(dǎo)率、大的Li⁺-離子遷移數(shù)以及與鋰金屬負(fù)極和高壓正極的良好兼容性是實(shí)用固態(tài)鋰金屬電池的基本要求。

重慶大學(xué)宋樹豐、河北工業(yè)大學(xué)胡寧、廈門大學(xué)楊勇等報(bào)告了一種獨(dú)特的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”（SIC）電解質(zhì)，該電解質(zhì)由原位熱引發(fā)自由基聚合法制備。

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圖1. SIC電解質(zhì)的制備

具體而言，這項(xiàng)工作通過將石榴石（LLZO）顆粒與超濃縮離子凝膠（3 M LiTFSI-EmimFSI-PMMA）結(jié)合在一起，實(shí)現(xiàn)了高電壓單離子導(dǎo)電的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”新型混合電解質(zhì)。XPS、FTIR、拉曼和固態(tài)靜態(tài)⁷Li NMR表征證實(shí)，陶瓷/超濃縮離子凝膠界面的強(qiáng)烈化學(xué)作用導(dǎo)致了一種綜合結(jié)構(gòu)，它不僅產(chǎn)生了快速的Li⁺傳輸（25℃時(shí)為1.33×10^-3 S cm^-1），還產(chǎn)生了令人印象深刻的Li⁺-離子遷移數(shù)（0.89）。同時(shí)具有3.14×10^-10 S cm^-1的低電子電導(dǎo)率和5.5 V vs. Li/Li⁺的寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。

圖2. SIC電解質(zhì)的電化學(xué)性能

結(jié)果，基于”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質(zhì)的鋰/鋰對(duì)稱電池在鋰剝離/沉積過程中顯示出良好的可逆性。并且，采用這種SIC電解質(zhì)原位構(gòu)建的準(zhǔn)固態(tài)Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池表現(xiàn)出高倍率和長循環(huán)壽命。因此，這項(xiàng)工作表明，”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質(zhì)為安全和高能量的鋰金屬電池提供了一條有希望的道路。

圖3. 準(zhǔn)固態(tài)Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池的性能

Enabling High–Voltage “Superconcentrated Ionogel–in–Ceramic” Hybrid Electrolyte with Ultrahigh Ionic Conductivity and Single Li+–ion Transference Number. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205560

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