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北大徐東升/李琦AEM:電解液加點水,鎂金屬電池性能更好!

北大徐東升/李琦AEM:電解液加點水,鎂金屬電池性能更好!
可充鎂電池(RMBs)是一種具有高安全性、低成本和高體積能量密度的儲能系統(tǒng)。但在一般觀念中,H2O會使鎂金屬負極鈍化。
北京大學徐東升、李琦等開發(fā)了一種配位-水解策略,在這種策略中,H2O可以作為一種添加劑來產生解離的H+,它電解液中是實現出色性能的關鍵。
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圖1 電解液結構的表征
具體而言,作者開發(fā)了一種配位-水解策略,在MACT/四氫呋喃(THF)混合電解液體系中產生解離質子,其中H2O首先與Al中心配位,然后釋放自由質子。核磁共振(NMR)、紅外(IR)和拉曼結果證實Al和OH-之間的配位以及游離H2O的消失,即使在H2O的添加量高達2000 ppm時也是如此。
此外,令人驚訝的是,作者首次在CuSe正極上發(fā)現了Mg-H+協(xié)同儲能機制。添加2000 ppm的H2O時,比容量可達到480 mAh g-1,高于CuSe的理論值(376 mAh g-1)和無水MACT/THF電解液中的CuSe理論值(230 mAh g-1)。
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圖2 鎂金屬負極的電化學性能
拉曼和X射線光電子能譜(XPS)表征證實了放電產物中MgH2的存在。鑒于存在不可避免的過電位,在1.05V的新dQ/dV峰與MgH2沉積反應有關的理論值(1.25V)一致。同時,作者還發(fā)現這種配位-水解過程明顯增加了MgCl2的溶解度,促進了傳統(tǒng)Mg二聚體向單體物種的轉化,從而提高了離子傳導性和電子轉移能力。
因此,新穎的儲能機制和電解液的改進使Mg/CuSe全電池呈現出優(yōu)異的倍率性能,即使在2000 mA g-1下,其比容量仍保持在247 mAh g-1。最后,根據Mg-H+全電池的反應,可以達到4230 Wh kg-1的超高理論能量密度,從而賦予極其廣闊的前景。
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圖3 Mg-CuSe全電池的電化學性能
H2O-Boosted Mg-Proton Collaborated Energy Storage for Rechargeable Mg-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201718

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