電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口限制了非水系鋰金屬電池的能量。特別是,盡管包含氟化溶劑的電解液對(duì)高壓正極活性材料如LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)顯示出良好的氧化穩(wěn)定性,但離子傳導(dǎo)性受到不利影響,從而影響了電池在高倍率和低溫下的循環(huán)性能。圖1. 單氟醚基電解液的物理化學(xué)和電化學(xué)特性浙江大學(xué)陸俊、吳天品、南方科技大學(xué)鄧永紅等設(shè)計(jì)和合成了一種單氟醚作為具有Li-F和Li-O三叉配位化學(xué)的電解液溶劑,以解決上述問題。通過調(diào)整氟化程度,與二氟(-CHF2)和三氟(-CF3)相比,單氟取代基(-CH2F)可以最大限度地提高氟化電解液的離子導(dǎo)電性,同時(shí)保持高氧化穩(wěn)定性。研究顯示,單鹽和單溶劑單氟化物電解液能夠在寬溫條件下(-60℃至+60℃)實(shí)現(xiàn)高的體離子傳導(dǎo)率(8 mS cm-1,30℃),鋰金屬循環(huán)效率(99.75%,Li||Cu電池@0.5 mA cm-2和1 mAh cm-2),以及氧化穩(wěn)定性(4.7 V vs. Li/Li+)。圖2. 常溫電化學(xué)儲(chǔ)能特性因此,單氟化物電解液在實(shí)用條件下(面積容量:3.5 mAh cm-2,高截止電壓:4.4 V,低負(fù)極-正極(N/P)比率:2.8,貧電解液:2.4 g Ah-1),在50-μm薄的Li||高負(fù)載-NCM811全電池中實(shí)現(xiàn)了高倍率能力(17.5 mA cm-2)和穩(wěn)定的低溫(-30℃)運(yùn)行。此外,在高放電倍率下,基于整個(gè)電池的重量,實(shí)用的小軟包電池還提供了高比能量(426 Wh kg-1),并且在30℃的200次循環(huán)后具有高容量保持率(>80%)??傮w而言,單氟化物設(shè)計(jì)和三叉配位化學(xué)為開發(fā)極端條件下(包括高負(fù)載、高倍率和低溫)的工業(yè)高壓鋰電池的氟化電解液提供了可行的途徑。圖3. 低溫電化學(xué)儲(chǔ)能特性研究A monofluoride ether-based electrolyte solution for fast-charging and low-temperature non-aqueous lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36793-6