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鄭洪河&王艷EnSM：類LiTFSI結(jié)構(gòu)界面層，助力20C高倍率硅負極！

為克服硅（Si）負極體積變化引起的嚴重副反應(yīng)，優(yōu)化和構(gòu)建堅固的固體電解質(zhì)界面（SEI）是構(gòu)建高能量密度硅基鋰離子電池的先決條件。

蘇州大學(xué)鄭洪河、王艷等結(jié)合電解液設(shè)計和表面改性的優(yōu)勢，在Si表面構(gòu)建了具有電解液添加劑功能的苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI，具有雙三氟甲磺?；鶃啺蜂嚱Y(jié)構(gòu)）界面層。

圖1. Si@PTFSI的合成示意

LiTFSI是鋰離子電池中重要的電解液添加劑，可通過形成薄而致密的SEI層有效提高Si負極的電化學(xué)性能。然而，LiTFSI易溶于水，構(gòu)建在Si表面的LiTFSI界面層不能穩(wěn)定地保持在水性粘結(jié)劑體系中。因此，作者選擇了具有類似LiTFSI結(jié)構(gòu)的功能性有機分子，苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI）。由于鋰離子被苯環(huán)取代，PTFSI不溶于水，但溶于甲醇，這使得PTFSI可以作為Si表面穩(wěn)定的界面調(diào)節(jié)劑。

因此，在這項工作中，作者通過一種簡單的方法在Si表面構(gòu)建了PTFSI分子層。光譜表征證明超薄PTFSI層通過氫鍵固定在Si表面（表示為Si@PTFSI），并通過電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為堅固的界面層。所得的PTFSI界面層調(diào)節(jié)了電極/電解質(zhì)界面的溶劑化/脫溶劑化反應(yīng)機制，促進了具有低聚物和富集無機鹽（Li₂S、Li₂O、LiF 和 Li-CF₃）復(fù)合結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定SEI膜的構(gòu)建，提供了快速的Li⁺和有效的電子傳輸途徑，減少了電解液的分解反應(yīng)，并保持硅顆粒形狀和電極結(jié)構(gòu)的完整性。

圖2. Si@PTFSI的電化學(xué)性能

因此，結(jié)合上述優(yōu)點，PTFSI層顯著提高了Si電極的電化學(xué)性能。優(yōu)化后的Si@PTFSI負極的初始庫倫效率(ICE)為91.5%，在0.5 C下循環(huán)300次后，仍保持1241.9 mAh g^-1；在10和20 C時，它仍然分別提供2146.1和1143.2 mAh g^-1。

相比之下，在相同條件下，裸Si負極幾乎沒有容量保留。此外，LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂//Si@PTFSI全電池在300次循環(huán)后具有120.1 mAh g^-1的高可逆容量，中值電壓可以穩(wěn)定在3.2 V左右。這項工作表明PTFSI作為界面調(diào)節(jié)劑和SEI前驅(qū)體在促進Si負極在下一代高能量密度鋰離子電池中的商業(yè)應(yīng)用方面前景廣闊。

圖3. Si@PTFSI循環(huán)后的XPS表征

A versatile LiTFSI-like anchor for constructing robust interfacial layers with tailored structures for silicon anodes. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.037

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