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鋰金屬具有高比容量（3860 mAh g-1）和低電化學(xué)電位（-3.04 V vs. SHE），這使得鋰金屬電池（LMB）有望成為下一代高能量密度電池系統(tǒng)，從而推動(dòng)電動(dòng)汽車市場(chǎng)的發(fā)展。但是，LMB的正極材料存在明顯的交叉穿梭問(wèn)題。

具體而言，在電池循環(huán)過(guò)程中，層狀過(guò)渡金屬氧化物（例如富鎳正極材料（Ni-rich NMC）, 富鋰錳基正極材料（LMR））中多種過(guò)渡金屬離子溶解析出并沉積于鋰金屬負(fù)極（LMA）表面，這將導(dǎo)致電池阻抗急劇增大。

此外，層狀材料存在著氧析出問(wèn)題，產(chǎn)生的氧氣會(huì)與鋰金屬反應(yīng)，引起安全問(wèn)題。而當(dāng)正極材料為硫時(shí)，其產(chǎn)生的多硫化物（LiPSs）則會(huì)遷移至負(fù)極，導(dǎo)致鋰金屬被污染并引起鋰硫電池電化學(xué)性能的衰退。這些正極交叉穿梭問(wèn)題普遍存在于LMB中卻容易被忽略。

在此，香港理工大學(xué)陳國(guó)華教授、美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Khalil Amine博士及徐桂良博士共同報(bào)導(dǎo)了一種具有豐富活性位點(diǎn)的多功能自支撐薄膜夾層（CoZn-YSIL），通過(guò)同時(shí)調(diào)控鋰金屬沉積/析出過(guò)程和抑制正極交叉穿梭問(wèn)題來(lái)提高鋰金屬電池的穩(wěn)定性。

其豐富的親鋰位點(diǎn)可降低鋰金屬沉積過(guò)電位并誘導(dǎo)形成穩(wěn)定的SEI，從而可以在大電流下（10 mA cm^-2）調(diào)控鋰金屬沉積/析出過(guò)程并減少枝晶。此外，X射線光電子能譜和原位X射線實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，夾層的富N骨架和Co, Zn活性位點(diǎn)可有效抑制多種正極交叉穿梭，從而顯著減少鋰金屬腐蝕。

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示，基于多種高載量正極（例如LiNi_0.7Mn_0.2Co_0.1O₂, Li_1.2Co_0.1Mn_0.55Ni_0.15O₂和S）的鋰金屬電池循環(huán)穩(wěn)定性被明顯提高。

圖1. 不同電解質(zhì)中的電池性能

總之，該工作開(kāi)發(fā)了一種具有親鋰性和多功能吸附能力的薄型（25微米）層間膜，通過(guò)調(diào)節(jié)鋰金屬沉積/脫出過(guò)程和抑制正極交叉穿梭，提高鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性。CoZn雙活性位點(diǎn)的低鋰成核過(guò)電位，結(jié)合富含N的核殼結(jié)構(gòu)，可以有效提高鋰金屬沉積/脫出的穩(wěn)定性。

更重要的是，CoZn-YSIL的強(qiáng)結(jié)合能力可以很好地解決嚴(yán)重的正極交叉穿梭問(wèn)題，在與高能正極（如NMC、LMR和S）耦合時(shí)，防止Li與正極產(chǎn)生的可溶性副產(chǎn)物及O₂發(fā)生副反應(yīng)。因此，在CoZn-YSIL的保護(hù)下，基于多種高能正極的LMB的循環(huán)穩(wěn)定性均得到了明顯改善。

此外，此工作還進(jìn)行了一系列的相間研究以及原位HEXRD，以深入了解CoZn-YSIL穩(wěn)定LMB的效果。因此，該工作強(qiáng)調(diào)了夾層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)于解決正極交叉穿梭問(wèn)題從而提高鋰金屬電池性能的重要性。

圖2. Li||NMC電池和Li||S電池中循環(huán)后的鋰金屬負(fù)極的XRM圖

Suppressing Universal Cathode Crossover in High-Energy Lithium Metal Batteries via a Versatile Interlayer Design，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202217476

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Angew.：多功能中間層設(shè)計(jì)抑制高能金屬鋰電池中的正極交叉

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