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鈷酸鋰（LCO）因其高體積能量密度而被廣泛應用于便攜式設備的鋰離子電池中，其一般充電電壓為4.3V。如果將LCO的截止電壓從4.3V提高到4.7V，其比容量將從150 mAh g^-1提高到230 mAh g^-1，顯著提高53%。

然而，LCO存在H1-3/O1相變、正極和電解質(zhì)之間的界面不穩(wěn)定以及在4.7V時發(fā)生不可逆的氧氧化反應等嚴重問題。

圖1. MNP-LCO的合成和表征

中科院深圳先進技術(shù)研究院成會明院士、清華大學深圳國際研究生院周光敏等提出了界面穩(wěn)定化和能帶結(jié)構(gòu)修飾來增強LCO的晶體結(jié)構(gòu)，以使LCO在4.7 V的超高壓下穩(wěn)定循環(huán)。

具體而言，這項工作開發(fā)了Mg的組合梯度摻雜、Li層中Ni的均勻摻雜以及均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層，其改變了LCO的體相和表面的結(jié)構(gòu)。

第一原理計算揭示了摻雜機制和修飾的能帶結(jié)構(gòu)，從而解釋了Mg、Ni和P改性的LCO（MNP-LCO）的電荷缺失被抑制和循環(huán)穩(wěn)定性的提高。結(jié)果，MNP-LCO在4.7V的電壓下顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

圖2 裸LCO和MNP-LCO的電化學特性

為研究MNP-LCO在高電壓下穩(wěn)定性提高的原因，作者進一步進行了各種表征分析。研究發(fā)現(xiàn)，Mg是梯度摻雜的，在表面附近的濃度較高，而Ni則均勻地分布在粒子中。

Mg和Ni都取代了鋰的位置，這限制了通常在4.55V以上發(fā)生的相變和顆粒開裂。均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層有助于形成穩(wěn)定的CEI，防止電解液分解和Co溶解。

此外，摻雜元素同時抑制了高電壓下表層晶格O原子的活性，提高了MNP-LCO在4.7V下的循環(huán)穩(wěn)定性，這為實現(xiàn)LCO的高比容量和能量密度提供了一個很好的策略。

圖3. LCO的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性表征和降解機制

Ultrahigh-voltage LiCoO2 at 4.7 V by Interface Stabilization and Band Structure Modification. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212059

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?成會明院士/周光敏AM：通過界面穩(wěn)定和能帶結(jié)構(gòu)修飾實現(xiàn)4.7V超高壓LiCoO2