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?胡勇勝/張聯(lián)齊/容曉暉ACS Energy Letters：原位塑性晶體涂層正極于高性能鈉離子電池

正極材料是鈉離子電池的關(guān)鍵，同時(shí)由于結(jié)構(gòu)和界面的不穩(wěn)定性而面臨挑戰(zhàn)。

在此，天津理工大學(xué)張聯(lián)齊團(tuán)隊(duì)&中國(guó)科學(xué)院物理研究所胡勇勝團(tuán)隊(duì)&中國(guó)科學(xué)院大學(xué)容曉暉團(tuán)隊(duì)等人通過(guò)簡(jiǎn)單的一步方法在O₃-NaNi_0.4Fe_0.2Mn_0.4O₂正極上實(shí)現(xiàn)原位塑性晶體Na₃–_3xAl_xPO₄涂層和本體Al摻雜。Na_3–3xAl_xPO₄由于其獨(dú)特的“槳輪”機(jī)制而表現(xiàn)出高離子傳輸性能。

原位形成的Na_3–3xAl_xPO₄可消耗殘余的堿化合物，并誘導(dǎo)形成缺鈉相，從而增強(qiáng)Na⁺轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)力學(xué)。此外，在本體中形成的強(qiáng)Al–O鍵進(jìn)一步增強(qiáng)了晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

圖1. 具有界面結(jié)構(gòu)的1mol%NAP@NFM424的制備流程

具體而言，在NFM424正極材料上同時(shí)進(jìn)行了塑性晶體Na_3-3xAl_xPO₄涂層和Al摻雜的改性，建立了堅(jiān)固的表面和體部結(jié)構(gòu)，通過(guò)這種新穎、簡(jiǎn)單、有效的方法提高了電化學(xué)性能。涂有Na_3-3xAl_xPO₄層的顆粒表面作為屏障可抑制寄生反應(yīng)，而體相的Al摻雜則可提高結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

在改性過(guò)程中，Na_3-3xAl_xPO₄與NFM424表面的殘留鈉發(fā)生反應(yīng)，從而減少了殘留鈉的不利影響。同時(shí)，Na_3-3xAl_xPO₄作為快速Na離子的優(yōu)良導(dǎo)體為鈉離子的擴(kuò)散提供路徑，大大改善了倍率性能。

最重要的是，1mol%NAP@NFM424正極表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在2.0-4.0V的電壓范圍內(nèi)，經(jīng)過(guò)200次循環(huán)后容量保持率為80%。與NFM424正極相比，1mol%NAP@NFM424正極在全電池中表現(xiàn)出優(yōu)越性和實(shí)際可接受性。

因此，該工作為制備高性能的NIB正極材料提供了思路。盡管1mol%NAP@NFM424正極在NIBs中的實(shí)際應(yīng)用還需進(jìn)一步改善，但本工作的方法有助于開(kāi)發(fā)高性能的NIBs正極材料。

圖2. NFM424和1 mol % NAP@NFM424的電化學(xué)性能

In Situ Plastic-Crystal-Coated Cathode toward High-Performance Na-Ion Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00009

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