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?劉天西/繆月娥/余彥AFM：電負(fù)性聚合物刷改性隔膜，鋰金屬電池700圈穩(wěn)定循環(huán)！

不均勻的離子通量引發(fā)的不均勻鋰沉積和持續(xù)的枝晶生長(zhǎng)，嚴(yán)重限制了鋰金屬電池（LMBs）的使用壽命。

東華大學(xué)劉天西、繆月娥、中科大余彥等設(shè)計(jì)了一種電負(fù)性聚五氟苯基丙烯酸酯（PPFPA）聚合物刷接枝的Celgard隔膜（PPFPA-g-Celgard），以在納米尺度上精確構(gòu)建一維定向的Li⁺通量，從而實(shí)現(xiàn)更快的離子傳輸和超穩(wěn)定的鋰沉積。

圖1 材料制備及表征

PPFPA聚合物鏈的接枝是通過(guò)表面引發(fā)的原子轉(zhuǎn)移自由基聚合化學(xué)的簡(jiǎn)單生物啟發(fā)工程來(lái)實(shí)現(xiàn)的。與傳統(tǒng)的物理涂層隔膜不同，聚多巴胺的自粘性保證了PPFPA聚合物刷和Celgard基質(zhì)之間的強(qiáng)界面耦合。此外，通過(guò)Celgard隔膜的離子傳輸行為可以得到很好的保持，因?yàn)楹?-溴異丁酰溴（DA-Br）引發(fā)劑的多巴胺（DA）的生物啟發(fā)自聚合可以完全復(fù)制Celgard基質(zhì)的初始多孔結(jié)構(gòu)。

另外，通過(guò)計(jì)算和表征，PPFPA-g-Celgard隔膜可以通過(guò)PPFPA鏈上的電負(fù)性位點(diǎn)的強(qiáng)Li⁺親和力來(lái)顯著改善Li⁺轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。此外，由均勻的PPFPA聚合物刷產(chǎn)生的高度定向一維Li⁺通路可以在醚類和碳酸酯電解液中誘導(dǎo)鋰金屬的均勻成核和沉積。

圖2 半電池性能

所得PPFPA-g-Celgard隔膜實(shí)現(xiàn)了0.61的高鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)和8.33×10^-4?S cm^-1的離子傳導(dǎo)率，這幾乎比Clegard隔膜高出兩倍。因此，通過(guò)從0.5到6 mA cm^-2電流密度的快速切換，鋰/鋰對(duì)稱電池可以實(shí)現(xiàn)可逆和穩(wěn)定的鋰沉積/剝離。

此外，Li|PPFPA-g-Celgard|LiFePO₄全電池表現(xiàn)出普遍和長(zhǎng)期的循環(huán)性，在醚類電解液中經(jīng)過(guò)700次循環(huán)后容量保持率為83%，在碳酸酯電解液中經(jīng)過(guò)300次循環(huán)后容量保持率也達(dá)到92.9%。該研究為具有典型表面拓?fù)浠瘜W(xué)和自限離子傳輸通道的先進(jìn)隔膜在高性能LMBs應(yīng)用中的一般設(shè)計(jì)提供了一個(gè)新方向。

圖3 全電池性能

Precise Control of Li+ Directed Transport via Electronegative Polymer Brushes on Polyolefin Separators for Dendrite-Free Lithium Deposition. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201430

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