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實(shí)用鋰硫電池的兩個(gè)主要障礙是鋰金屬負(fù)極的可逆性差和硫正極的動力學(xué)遲緩。

德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram等報(bào)告了一種簡單而有效的多硫化鋰分子定制方法，可使得負(fù)極可逆性和正極動力學(xué)得到協(xié)同增強(qiáng)。

圖1. 為無負(fù)極的Li₂S電池定制電解液

研究發(fā)現(xiàn)，金屬碘化物（如SnI₄）可以通過獨(dú)特的絡(luò)合反應(yīng)途徑溶于液態(tài)電解質(zhì)中，該添加劑同時(shí)有利于負(fù)極穩(wěn)定性和正極動力學(xué)。具體而言，SnI₄可與多硫化鋰配位，形成可溶性復(fù)合物，從而形成富含Li₂SnS₃的負(fù)極界面層。由于Li₂SnS₃對寄生反應(yīng)很穩(wěn)定，并且在循環(huán)過程中具有較低的離子電阻，因此鋰的沉積/剝離效率得到了極大的提高。此外，SnI₄與Li₂S_x之間的復(fù)合可以防止長鏈多硫化鋰在溶液中的聚集，并促進(jìn)Li₂S_x的運(yùn)輸和硫轉(zhuǎn)化動力學(xué)。

圖2. 負(fù)極表面SEI成分的表征

此外，采用InI₃可以觀察到類似的增強(qiáng)動力學(xué)，但用SbI₃和LiI則沒有。最后，這種協(xié)同改進(jìn)在無負(fù)極的貧電解液軟包電池中得到了驗(yàn)證，該電池的正極為Li₂S、E/S為4.5 μL mg^-1，經(jīng)過95次循環(huán)后相對于第7圈的容量保持率為80%，而沒有添加劑的循環(huán)50圈后容量保持率就低至35%。因此，合理調(diào)整多硫化鋰分子是提高Li-S電池性能的一個(gè)簡單而有效的策略。

圖3. 無負(fù)極軟包電池性能

Anode-Free Lithium-Sulfur Cells Enabled by Rationally Tuning Lithium Polysulfide Molecules. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207907

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Arumugam教授Angew：電解液添加劑助力無負(fù)極軟包鋰硫電池！

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