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JACS：MOF衍生的Ru1Zr1/Co雙原子中心催化劑促進(jìn)Fischer–Tropsch合成

鈷基催化劑已廣泛應(yīng)用于工業(yè)上的Fischer–Tropsch合成(FTS)，然而，在原子水平上實現(xiàn)合理的催化劑設(shè)計，從而提高催化劑的活性，同時產(chǎn)生更多的長鏈烴類化合物，仍然是一個有吸引力的和困難的挑戰(zhàn)。近日，具有獨(dú)特電子和幾何界面相互作用的雙原子中心催化劑為開發(fā)性能更好的先進(jìn)FTS催化劑提供了很好的機(jī)會。

基于此，清華大學(xué)李亞棟、中科院物理研究所杜世萱、中科院山西煤炭化學(xué)研究所陳建剛和溫州大學(xué)孟格等以金屬-有機(jī)骨架做為前驅(qū)體，在Co納米顆粒(NP)表面設(shè)計了一種具有Ru和Zr雙原子位點(diǎn)的Ru₁Zr₁/Co催化劑，其具有大大增強(qiáng)的FTS活性。

性能測試結(jié)果顯示，在固定床試驗中，所制備的Ru₁Zr₁/Co催化劑的TOF值高達(dá)3.8×10^?2 s^?1，Co時間收率時Co催化劑的12倍；Ru₁Zr₁/Co上的C₅₊產(chǎn)物的法拉第效率為80.7%，遠(yuǎn)高于Zr₁/Co、Ru₁/Co和Co催化劑(71.4%、66.4%和60.8%)。此外，Ru₁Zr₁/Co催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其能夠在200℃下連續(xù)工作120個小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降；Co納米粒子在FTS反應(yīng)后從平均尺寸4.5增長到8 nm，這導(dǎo)致Co中心的暴露減少，并且這解釋了為什么Ru₁Zr₁/Co催化劑會發(fā)生輕微失活。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru₁Zr₁/Co界面是高活性中心，促進(jìn)了FTS中的C?O分裂和C?C的形成。同時，相鄰Ru和Zr原子的協(xié)同作用降低了限速步的能壘，使得催化劑比純Co和Ru或Zr單原子催化劑具有更高的活性和長鏈烴選擇性。因此，該項工作證明了雙原子位點(diǎn)設(shè)計在提高FTS性能方面的有效性，為制備具有雙原子中心的金屬基催化劑和優(yōu)化工業(yè)催化劑的性能提供了有效的策略。

MOF-Derived Ru₁Zr₁/Co Dual-Atomic-Site Catalyst with Promoted Performance for Fischer–Tropsch Synthesis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c09168

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