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1. Nat. Commun.: 鎳基氫氧化物中雙功能機(jī)制促進(jìn)甲醇電氧化以實(shí)現(xiàn)低能耗制氫

催化頂刊集錦：Nature子刊、AM、AEM、Nano Energy、Nano Letters、Small等

氫氣(H₂)作為一種無(wú)碳、高能量密度的燃料，一直被認(rèn)為是傳統(tǒng)礦物燃料的最重要替代品之一。近年來(lái)，整體水分解(OWS)技術(shù)得到了很好的發(fā)展，使得H₂的可持續(xù)生產(chǎn)成為可能。盡管如此，由于緩慢的析氧放反應(yīng)(OER)，OWS通常需要高于1.6 V的電位，并且OER所消耗的能量約占OWS總能量的95%，導(dǎo)致電催化析H₂效率低下。為了進(jìn)一步提高成本效益，人們迫切希望用其他低能耗的陽(yáng)極反應(yīng)來(lái)取代能耗較高的OER反應(yīng)。

基于此，蘇州大學(xué)馮萊和河北工業(yè)大學(xué)金朋等采用NiM-LDHs(M=Mn，F(xiàn)e，LDH：層狀雙氫氧化物)作為模型催化劑，催化氧化甲醇(MOR)以實(shí)現(xiàn)低能耗析氫。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以NiMn LDH作為陽(yáng)極催化劑和以Pt/C作為陰極催化劑構(gòu)建的HER/MOR電解雙電極電解槽，在10/100 mA cm^?2電流密度下的電位為1.33/1.43 V，遠(yuǎn)低于商業(yè)化的Pt/C//RuO₂電解槽(1.40/1.49 V)。Pt/C//NiMn在10和100 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行20個(gè)小時(shí)后沒(méi)有發(fā)生明顯的電壓上升，其甲酸鹽法拉第效率接近100%并保持恒定，并且NiMn LDH陽(yáng)極催化劑的形貌和組分沒(méi)有發(fā)生明顯變化，表明NiMn LDH具有優(yōu)異的催化MOR穩(wěn)定性。

原位拉曼光譜、H/D KIE實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算綜合研究表明，MOR的循環(huán)途徑是通過(guò)預(yù)催化氧化過(guò)程進(jìn)行形成Ni^III-OOH物種，為MOR提供組合的活性位點(diǎn)。接下來(lái)的過(guò)程涉及一系列的甲醇脫氫，同時(shí)Ni^III-OOH還原為Ni^II-(OH)₂；Ni離子在Ni^II和Ni^III之間穿梭，而摻雜劑M(M=Mn，F(xiàn)e)始終保持為M^III，這不僅影響Ni^II-(OH)₂/Ni^III-OOH的氧化還原轉(zhuǎn)變，而且影響吸附甲醇的催化脫氫，從而決定催化劑的活性。

更重要的是，研究人員提出關(guān)鍵物種Ni^III-OOH提供兩個(gè)組合的活性位點(diǎn)(即Ni^III和附近的親電氧)以促進(jìn)MOR(定義為雙功能機(jī)制)，這很好地解釋了MOR期間甲酸鹽的高選擇性形成和Ni^III-OOH的瞬時(shí)存在。綜上，該項(xiàng)工作清楚地揭示了鎳基氫氧化物的MOR機(jī)制，這種機(jī)制可以擴(kuò)展到包括各種伯醇和仲醇的電氧化，并且MOR雙功能機(jī)理為醇類電氧化催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。

Unraveling a Bifunctional Mechanism for Methanol-to-Formate Electro-oxidation on Nickel-based Hydroxides. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37441-9

2. Nat. Commun.: 外延生長(zhǎng)硅基單原子催化劑應(yīng)用于可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)合成氣制備

提高活性中心的分散性和光子的有效捕獲是光催化研究的重點(diǎn)。晶體硅在地球上儲(chǔ)量豐富，并且?guī)逗线m，但硅基光催化劑與金屬元素的結(jié)合由于硅的剛性晶體結(jié)構(gòu)和高的生成能量而具有挑戰(zhàn)性。近日，中山大學(xué)楊振宇和蘇成勇等采用固相合成法制備了Co含量在0.4 wt%~3.4 wt%之間可調(diào)的硅基復(fù)合材料，并用多孔SiO₂作為催化劑載體(Co@Si SAC)。具體而言，研究人員以CoSi₂結(jié)構(gòu)域?yàn)槟０?，通過(guò)原子外延促進(jìn)金剛石結(jié)構(gòu)晶體Si(c-Si)的原位生長(zhǎng)；在高溫下CoSi₂結(jié)構(gòu)域分解期間Co原子能夠摻入c-Si晶格，聚集可以忽略不計(jì)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在光催化CO₂RR過(guò)程中，含有0.5 wt%Co的Co@Si光催化劑上CO和H₂的產(chǎn)率分別為4.72 mol g_Co^?1和4.43 mol g_Co^?1，分別比商業(yè)Co和Co₃O₄高10³-10⁴倍以上。在不加光敏劑的條件下，與無(wú)Co催化劑相比，Co@Si NC(即不含SiO₂載體)也表現(xiàn)出明顯的光催化活性，表明Co@Si光催化行為來(lái)源于摻Co的Si核。

此外，具有3.4 wt%Co的Co@Si催化劑表現(xiàn)出約1 0 mmol g^?1的CO轉(zhuǎn)化率，這可歸因于其相對(duì)較高的CO負(fù)載；照射6小時(shí)后，CO生成速率急劇下降，這可能是由于光敏劑在連續(xù)可見(jiàn)光照射下的分解。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員得出催化劑上的合成氣反應(yīng)過(guò)程：第一步，CO₂氣體被SiO₂的多孔結(jié)構(gòu)捕獲并轉(zhuǎn)化為吸收態(tài)(CO₂*)；其次，在可見(jiàn)光照射下，光敏劑[Ru(bpy)₃]²⁺被促進(jìn)到激發(fā)態(tài)([Ru (bpy)₃]²⁺*)；隨后，光生電子被轉(zhuǎn)移到Co@Si結(jié)構(gòu)域，并且空穴被TEOA淬滅使得[Ru(bpy)₃]²⁺再生；同時(shí)，CO₂*分別從CO@Si和溶液中捕獲電子和質(zhì)子，隨后轉(zhuǎn)化為形成COOH*中間體并最終形成CO，相當(dāng)數(shù)量的質(zhì)子最終在無(wú)鈷的c-Si面上還原以產(chǎn)生H₂。

Epitaxially Grown Silicon-based Single-atom Catalyst for Visible-light-driven Syngas Production. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37401-3

3. Nat. Commun.: 原位構(gòu)建Ru基非晶雜化結(jié)構(gòu)原子界面，利用太陽(yáng)能催化析氫反應(yīng)

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光催化水分解產(chǎn)氫是一種生產(chǎn)綠色能源的有效策略。然而，到目前為止，在沒(méi)有任何犧牲劑的情況下合理構(gòu)建光催化析H₂系統(tǒng)是一個(gè)至關(guān)重要但仍具有挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。先前的光譜學(xué)研究表明，空穴轉(zhuǎn)移到電子供體是實(shí)現(xiàn)有效H₂生成的關(guān)鍵速率限制步驟，因此，探索具有超快空穴捕獲能力的合適而有效的界面，為實(shí)現(xiàn)有效的H₂生成提供了可能性。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚濤、劉瀟康和丁韜等通過(guò)氧浸漬方法，成功地合成了g-C₃N₄負(fù)載的非晶Ru-RuO_x雜化結(jié)構(gòu)(RRCN)，其中非晶Ru和RuO_x物種在原子尺度上均勻地混合在具有多異質(zhì)界面的納米顆粒中。

研究人員利用原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)和X射線光電子能譜(XPS)深度剖面技術(shù)，在原子水平上精確地跟蹤和識(shí)別均勻Ru-RuO_x異質(zhì)界面的逐漸形成。此外，時(shí)間分辨光致發(fā)光(PL)和超快瞬態(tài)吸收(TA)光譜表明，得益于豐富的界面，非晶態(tài)RuO_x位點(diǎn)在<100 fs的超快過(guò)程中能夠固有地捕獲光生空穴，而非晶態(tài)Ru位點(diǎn)能夠達(dá)到1.73 ps的有效電子轉(zhuǎn)移，從而導(dǎo)致長(zhǎng)的電荷分離反應(yīng)狀態(tài)。

光催化析氫性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在AM 1.5 G光輻照下，以15%的TEOA為犧牲劑，RRCN光催化劑的析氫速率為380.2 μmol h^?1，比純的C₃N₄(1.8 μmol h^?1)高出約200倍；在無(wú)犧牲劑和助催化劑的情況下，RRCN的析氫速率也高達(dá)60.8 μmol h^?1。在光催化實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，研究人員推斷Ru-RuO_x中的Ru組分作為H₂析出的活性中心，而RuO_x作為空穴捕獲劑。此外，研究人員還在相同條件下進(jìn)行了改性Ru納米晶粒子的對(duì)照實(shí)驗(yàn)。

結(jié)果表明，與晶體Ru納米晶不同，非晶Ru納米粒子具有獨(dú)特的無(wú)序原子結(jié)構(gòu)，賦予了它們高度的化學(xué)均勻性、豐富的缺陷和不飽和配位，從而獲得了較好的光催化H₂析出活性。綜上，該項(xiàng)工作不僅提供了一個(gè)基于具有超快捕獲空穴能力的非晶Ru-RuO_x雜化結(jié)構(gòu)的高效人工光合作用體系，而且為合理設(shè)計(jì)基于結(jié)構(gòu)演變的非晶非均相催化劑提供了指導(dǎo)。

In Situ Constructing Atomic Interface in Ruthenium-based Amorphous Hybrid-structure towards Solar Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37451-7

4. AM: 甘油氧化代替OER，實(shí)現(xiàn)工業(yè)電流密度下低能耗制氫

甲酸作為一種有前途的氫能載體，在構(gòu)建完整的氫經(jīng)濟(jì)產(chǎn)業(yè)鏈中發(fā)揮著不可替代的作用。目前，甘油氧化輔助水電解已成為一種具有成本效益的綠色HCOOH和H₂聯(lián)產(chǎn)方式，但同時(shí)提供高電流密度和法拉第效率(FE)仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。因此，目前迫切需要開(kāi)發(fā)和設(shè)計(jì)出有效的HCOOH和H₂聯(lián)產(chǎn)電催化劑?；诖耍?strong>中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、章根強(qiáng)和肖翀等報(bào)道了一種同步策略，在鎳泡沫上生長(zhǎng)三元NiVRu-LDHs納米片陣列(NiVRuLDHs NAs/NF)以提升析氫和甘油氧化動(dòng)力學(xué)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，合成的NiVRu-LDHs NAs/NF在1.24 V_RHE就能夠達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度、在1.40 V_RHE時(shí)甲酸的高法拉第效率(FE)達(dá)到97%，以及其HER在10 mA cm^?2的電流密度處只需要35 mV的HER過(guò)電位。

此外，在引入Ru后，其他生物質(zhì)衍生醇(如甲醇、乙醇、乙二醇和苯甲醇)的電氧化性能也可以得到提高。利用NiVRu-LDHs NAs/NF集成的電催化系統(tǒng)只需1.933 V就可以驅(qū)動(dòng)1 A cm^?2的工業(yè)級(jí)大電流密度，能耗低至4.62 kWh m^?3 H₂(比水電解降低能耗10.1%)；它的甲酸和H₂生產(chǎn)率分別為12.5和17.9 mmol cm^?2 h^?1，F(xiàn)E分別接近80%和96%。

原位拉曼和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，NiVRu/LDHsNAs/NF電極上Ni^II/Ni^III氧化還原活性物質(zhì)的形成有效地促進(jìn)了甘油向甲酸鹽的轉(zhuǎn)化。其中，加入的Ru原子可以優(yōu)化氫的吸附行為，并加速甘油氧化過(guò)程中Ni^II氧化為Ni^III和C-C氧化裂解?？偟膩?lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作不僅為構(gòu)建高效電催化劑提供了指導(dǎo)，而且顯示出集成電催化體系中H₂與增值化學(xué)品的大規(guī)模合成的巨大潛力。

Electrochemical Biomass Upgrading Coupled with Hydrogen Production under Industrial-level Current Density. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202300935

5. AEM: 可控合成Pt-Ni束狀納米籠氣凝膠作為氧還原反應(yīng)的高效電催化劑

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)以其高能量密度、低環(huán)境危害的獨(dú)特技術(shù)優(yōu)勢(shì)，在全球可持續(xù)能源發(fā)展中受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而，陰極氧還原反應(yīng)(ORR)緩慢的動(dòng)力學(xué)限制了PEMFC的整體性能。因此，開(kāi)發(fā)高效的ORR電催化劑對(duì)制備高功率/能量密度質(zhì)子交換膜燃料電池具有重要意義。近日，中山大學(xué)劉衛(wèi)和丹麥哥本哈根大學(xué)Jan Rossmeisl等報(bào)道了一種簡(jiǎn)便和可擴(kuò)展的O₂參與的水溶液培養(yǎng)策略，基于高M(jìn)?Pt比和B摻入促進(jìn)的富M核和富Pt殼層水凝膠形成過(guò)程以制備Pt_xM_y(M=Ni，F(xiàn)e，Co)束狀納米籠氣凝膠(Pt_xM_y BNC AGs)。

具體而言，Pt_xM_y BNCs AGs將金屬氣凝膠的優(yōu)點(diǎn)與獨(dú)特的3D多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和具有超薄多孔壁的納米籠構(gòu)件結(jié)合在一起；特別是在配體和應(yīng)變效應(yīng)調(diào)控下，具有優(yōu)化d帶中心的Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG對(duì)ORR的活性和穩(wěn)定性顯著提高，其質(zhì)量活性為1.95 A mg_Pt^?1，比活性為3.55 mA cm^?2，分別是商業(yè)Pt/C催化劑的8.9倍和9.6倍。此外，Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG的質(zhì)量活性在經(jīng)過(guò)2萬(wàn)次ADT循環(huán)后僅下降了17.4%，而商用Pt/C催化劑的質(zhì)量活性則嚴(yán)重下降了68.2%。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG/C對(duì)ORR的增強(qiáng)活性和耐久性可歸因于以下原因：1.獨(dú)特的金屬氣凝膠結(jié)構(gòu)具有豐富的孔隙，相互連接的納米線為快速電子轉(zhuǎn)移提供自由通道；2.具有超薄多孔壁的納米籠構(gòu)件可以提供更高的原子利用率，并產(chǎn)生更多的內(nèi)部活性位點(diǎn)；3.應(yīng)變和配位環(huán)境的協(xié)同效應(yīng)優(yōu)化了d帶中心，從而提供了一個(gè)適當(dāng)削弱Pt?O結(jié)合強(qiáng)度。

最重要的是，Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG/C中適當(dāng)?shù)腜t/Ni比例也能有效地抑制Ni的浸出，適當(dāng)?shù)目紫堵士梢詼p少BNCs表面化學(xué)勢(shì)高的二次結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生，從而進(jìn)一步抑制燒結(jié)，有利于其長(zhǎng)期穩(wěn)定性。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高性能和低成本的電催化劑提供了新的思路。

Scalable and Controllable Synthesis of Pt-Ni Bunched-Nanocages Aerogels as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204257

6. Nano Energy: 磷原子誘導(dǎo)高熵合金中可調(diào)的晶格應(yīng)變，促進(jìn)堿性水分解

電化學(xué)水分解是生產(chǎn)高純度氫的最有前途的策略之一，但由于其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，通常需要高效的電催化劑來(lái)降低活化能壘以促進(jìn)反應(yīng)過(guò)程。在工業(yè)上常用貴金屬催化劑，如鉑催化析氫反應(yīng)(HER)、RuO₂或IrO₂催化析氧反應(yīng)(OER)，這些催化劑儲(chǔ)量稀少，價(jià)格昂貴，限制其了電化學(xué)水分解的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，香港理工大學(xué)郝建華、新南威爾士大學(xué)夏振海和西北工業(yè)大學(xué)韓瀟等采用原子摻雜的方法成功地構(gòu)建了一種可調(diào)節(jié)晶格畸變的整體水分解多孔高熵合金(HEA)電極(xP-HEAs)，系統(tǒng)地研究了P摻雜對(duì)晶格膨脹和電催化性能的影響。

具體而言，研究人員利用密閉高壓環(huán)境將P原子摻入到HEA中，一系列結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)了外部P原子摻雜及其誘導(dǎo)的梯度拉伸應(yīng)變顯著影響HEA中過(guò)渡金屬元素的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化中間吸收能，從而極大地提高HEA的全水分解性能。此外，由于引入雜原子和誘導(dǎo)晶格應(yīng)變，P摻雜多孔HEA的電催化活性暴露面積和本征比活性大大增加。

因此，最優(yōu)的1P-HEA電極具有良好的堿性析氫和析氧反應(yīng)活性，其在10 mA cm^?2電流密度下分別僅需要70 mV和211 mV的低過(guò)電位。此外，歸因于應(yīng)變和雜陰離子摻雜的共同作用，在模擬工業(yè)條件下，基于雙功能1P-HEA電極構(gòu)建的全水分解電解槽在穩(wěn)定性測(cè)試持續(xù)84小時(shí)后(在超高電流密度為2 A cm^?2下)仍保持幾乎100%的活性，其性能優(yōu)于商用的Pt/C和RuO₂。

因此，該項(xiàng)工作證明了通過(guò)簡(jiǎn)單的摻雜途徑調(diào)節(jié)高能電子阱內(nèi)部晶格應(yīng)變的可行性，并且有可能推廣到其他V族元素或P以外的不同價(jià)態(tài)離子，為構(gòu)建低成本、高性能、缺陷豐富的雙功能自支撐電極以應(yīng)用于工業(yè)制氫提供了范例。

Atomic Phosphorus induces Tunable Lattice Strain in High Entropy Alloys and Boosts Alkaline Water Splitting. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108380

5. Nano Lett.: 原子應(yīng)變金屬中心，實(shí)現(xiàn)高效選擇性光氧化苯甲醇

釩氧化物(VO_x)由于V的多重氧化態(tài)而具有可調(diào)的表面電子結(jié)構(gòu)，它可以作為具有適當(dāng)能帶結(jié)構(gòu)和O₂活化性能的高效光催化劑。然而，VO_x具有活性低和穩(wěn)定性差的缺點(diǎn)，通過(guò)應(yīng)變工程調(diào)整V位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)是一種提高VO_x光催化性能的有效策略。

納米材料的應(yīng)變工程主要是通過(guò)產(chǎn)生界面失配或變形來(lái)實(shí)現(xiàn)的，插入堿金屬離子能夠在原子水平上調(diào)整應(yīng)變效應(yīng)。通過(guò)插入這些客體離子，VO_x的電荷和自旋密度可以重新分布，從而調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)含氧中間體的吸附能。

近日，清華大學(xué)李亞棟、張亮和北京理工大學(xué)陳文星等采用水熱法在原子尺度上以小疇?wèi)?yīng)變將微量鈉離子插入V₂O₅晶格間隙中(原子應(yīng)變Na⁺?V₂O₅)，以提高其光催化活性和穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Na⁺?V₂O₅光催化劑表現(xiàn)出高產(chǎn)率和選擇性的光催化氧化苯甲醇制備苯甲醛性能，其在420 nm光照下4小時(shí)，苯甲醛的產(chǎn)率和選擇性最高都為99%。機(jī)理探究實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Na⁺?V₂O₅可以更有效地激活O₂分子轉(zhuǎn)化為超氧自由基，這對(duì)于苯甲醇的光催化氧化比其他自由基更重要；表面應(yīng)變位點(diǎn)促進(jìn)了O₂的活化，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了有效的光催化氧化過(guò)程。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Na⁺?V₂O₅中的V?O鍵長(zhǎng)度(1.871±0.143 ?)比V₂O₅中的V?O鍵(1.853±0.143 ?)長(zhǎng)0.97%，證實(shí)了Na⁺誘導(dǎo)了鍵畸變。此外，相比于V₂O₅，O₂可以強(qiáng)烈地與Na⁺?V₂O₅表面(?1.045 eV)結(jié)合，并橋接兩個(gè)表面V原子；在吸附過(guò)程中，大量電荷(0.69 e)從Na⁺?V₂O₅表面轉(zhuǎn)移到O₂分子上，O₂分子表面親和性的改善可促進(jìn)后續(xù)的光催化過(guò)程，并顯著提高其光催化性能。同時(shí)，Na⁺的插入向表面V位點(diǎn)提供了電荷，從而降低了表面V原子的氧化狀態(tài)。

更重要的是，Na⁺?V₂O₅(0.71)中的反鍵合態(tài)和鍵合態(tài)都相對(duì)于原始V₂O₅(約0.00)下移，導(dǎo)致更多鍵合態(tài)低于費(fèi)米能級(jí)，因此產(chǎn)生更強(qiáng)的V?O₂相互作用。該項(xiàng)工作揭示了通過(guò)鈉插入原子應(yīng)變工程來(lái)改善VO_x光催化性能的機(jī)制，也為合理設(shè)計(jì)選擇性光氧化反應(yīng)的應(yīng)變型催化劑提供了新的策略。

Atomically Strained Metal Sites for Highly Efficient and Selective Photooxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00256

8. Small: 硫化鎳基核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑用于高效海水電解

在較高電流密度下電催化海水分解產(chǎn)生氫氣被認(rèn)為是有效減少傳統(tǒng)礦物燃料消耗的一種有前景的策略。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)活性強(qiáng)的催化劑來(lái)克服嚴(yán)重的氯化物腐蝕、競(jìng)爭(zhēng)性的氯析出和催化劑中毒。基于此，南開(kāi)大學(xué)袁忠勇課題組制備了直接生長(zhǎng)在泡沫鎳上的非晶NiFe氫氧化物層封端的Ni₃S₂納米金字塔核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)(NiS@LDH/NF)，以協(xié)同調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和質(zhì)量輸運(yùn)，提高大電流密度下的析氧反應(yīng)(OER)性能。

與直接物理混合不同，F(xiàn)eNi LDH殼層和高導(dǎo)電Ni₃S₂芯層的緊密結(jié)合將產(chǎn)生更大的表面積、更高的電導(dǎo)率和優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)等顯著的協(xié)同效應(yīng)。結(jié)果表明，帶正電荷的Ni₃S₂核極大地改變了FeNi LDH殼層的電子分布，從而調(diào)整了FeNi LDH對(duì)OER的反應(yīng)性能；同時(shí)，微米級(jí)的陣列結(jié)構(gòu)和超疏水/超親水電極表面使得NiS@LDH/NF在較大的電流密度下具有較強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度和較強(qiáng)的傳質(zhì)能力；Ni₃S₂-FeNi LDH界面的表面重構(gòu)防止了嚴(yán)重的氯化物腐蝕，提高了化學(xué)穩(wěn)定性，從而使海水氧化得以持續(xù)進(jìn)行。

因此，NiS@LDH/NF僅需要279、311和341 mV的過(guò)電位就可以在1M KOH海水中產(chǎn)生100、500和1000 mA cm^?2的電流密度；該電極還能夠在較大電流密度下維持連續(xù)水氧化，在海水電解液中100小時(shí)工作以上不形成次氯酸鹽。

更重要的是，經(jīng)過(guò)可控磷化過(guò)程后，由NiS@LDH/NF衍生的核殼Ni₃S₂-FeNi₂P異質(zhì)結(jié)(NiS@FeNiP/NF)也表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，僅需要52、237和327 mV的過(guò)電位就能在1.0 M KOH海水電解質(zhì)中達(dá)到10、500和1000 mA cm^?2的電流密度。最后，組裝的NiS@FeNiP/NF (?)||NiS@FeNi LDH (+)只需要1.636和1.958 V的電壓就能分別提供100和500 mA cm^?2的電流密度。

這項(xiàng)工作不僅設(shè)計(jì)和研究了有效抗氯腐蝕的海水電解電催化劑，而且為優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)和組成以制備更高效的海水電解電催化劑提供了指導(dǎo)。

Rational Synthesis of Core-Shell-Structured Nickel Sulfide-Based Nanostructures for Efficient Seawater Electrolysis. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300194

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