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黃少銘/張琪EnSM：多功能MOF膜助力鋰硫電池1000次穩(wěn)定循環(huán)！

開發(fā)具有捕獲多硫化鋰（LiPSs）、催化涉及多種LiPSs多步氧化還原反應(yīng)和同時轉(zhuǎn)移電子能力的最佳催化劑，對于克服鋰硫電池（LSBs）的穿梭效應(yīng)至關(guān)重要，但這仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘、張琪等通過在金屬有機框架（MOF，Ni-TABQ）中整合雙催化中心（Ni-N₄和醌），展示了采用一種催化劑有效催化多步LiPSs轉(zhuǎn)化的概念。

圖1 用于抑制LSBs穿梭效應(yīng)的MOF及其膜的目標(biāo)導(dǎo)向設(shè)計

系統(tǒng)的原位/非原位實驗和詳細(xì)的DFT模擬計算表明，Ni-TABQ中的醌和Ni-N₄的催化位點可以在氧化還原反應(yīng)過程中實現(xiàn)有效的多步催化協(xié)同作用。此外，這種Ni-MOFs可以原位生長在經(jīng)過等離子體處理的聚丙烯（PP）隔膜上，形成超輕超薄的MOF膜（≈0.075 mg cm^-2），實現(xiàn)對LiPSs的捕獲、離子篩分、LiPSs轉(zhuǎn)化的多步驟催化和快速電子轉(zhuǎn)移。

圖2 吸附和催化研究

受益于上述優(yōu)勢，采用Ni-TABQ中間膜組裝的LSBs提供了極大的倍率能力和出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性，在1C下循環(huán)1000次中每圈容量衰減率為0.198‰。

此外，即使在6.8 mg cm^-2的高硫負(fù)載和5.0 μL mg^-1的低E/S比率下，也可以實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)性能，初始容量為6.12 mAh cm^-2。這些結(jié)果驗證了以目標(biāo)為導(dǎo)向設(shè)計具有雙催化中心的MOFs在促進LiPSs轉(zhuǎn)化和抑制穿梭效應(yīng)方面的潛力，這將進一步激發(fā)應(yīng)用于高性能LSBs的其他功能催化劑的設(shè)計。

圖3 鋰硫電池性能

An ultralight electroconductive metal-organic framework membrane for multistep catalytic conversion and molecular sieving in lithium-sulfur batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.018

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