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研究背景

隨著便攜式電子產(chǎn)品、電氣化運(yùn)輸和智能電網(wǎng)的快速發(fā)展，可充電電池，特別是鋰離子電池（LIB）正面臨巨大的消費(fèi)需求，這引起了人們對(duì)資源有限的擔(dān)憂。因此，使用地球豐富的元素來替代電池系統(tǒng)非常重要。例如，鉀離子電池因其與LIBs相當(dāng)?shù)墓ぷ麟妷汉凸β拭芏榷艿綇V泛關(guān)注。更重要的是，K幾乎取之不盡，因?yàn)樗呢S度很高，比地殼中的Li大三個(gè)數(shù)量級(jí)。這些優(yōu)勢(shì)為K提供了巨大的大規(guī)模儲(chǔ)能應(yīng)用潛力。

為了在K電中實(shí)現(xiàn)高比能，K金屬作為負(fù)極是最優(yōu)的選擇，但是K金屬負(fù)極在電化學(xué)電鍍/剝離過程中也遇到了枝晶問題，這嚴(yán)重阻礙了它在K電池中的實(shí)際使用。因此，開發(fā)防枝晶的策略來提升鉀電的性能是至關(guān)重要的。

研究成果

華科謝佳團(tuán)隊(duì)Nature子刊：鉀電最新進(jìn)展，無枝晶鉀負(fù)極！

近日，華中科技大學(xué)謝佳團(tuán)隊(duì)在Nature Communications上發(fā)表了最新成果，Codoped porous carbon nanofibres as a potassium metal host for nonaqueous K-ion batteries，作者設(shè)計(jì)了一種納米纖維來作為K金屬的宿主，從而提升電池的性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

作者認(rèn)為，在為高性能K負(fù)極設(shè)計(jì)強(qiáng)大的宿主時(shí)，應(yīng)考慮以下特征：

（1）高親鉀性和化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性；

（2）良好的電子和離子傳輸；

（3）輕巧而堅(jiān)固的結(jié)構(gòu)；

（4）高空間利用率或豐富的內(nèi)部空間。

基于這些標(biāo)準(zhǔn)，作者在此演示了一種高度親鉀和輕質(zhì)的自支撐K金屬宿主，這些宿主由多孔碳納米纖維、單分散氮位點(diǎn)和鋅簇組成。具體而言，通過靜電紡絲法，引入了納米尺寸的Zn-三唑金屬有機(jī)框架（MOF）MET-6來制造聚丙烯腈（PAN）基的納米纖維。含MET-6的纖維在受控?zé)峤庀路纸獠a(chǎn)生大量N₂，原位形成了層級(jí)多孔碳纖維。

圖1. MSCNF的合成和物理化學(xué)表征

利用MOF晶體中配位鍵的納米約束，該衍生物具有單分散的無定形Zn簇。此外，富含氮的PAN和MET-6還為納米纖維提供了足夠的氮位點(diǎn)。憑借這些優(yōu)點(diǎn)，MET衍生的碳納米纖維（MSCNFs）取得了以下結(jié)果：

（1）單分散的Zn和N位點(diǎn)共同實(shí)現(xiàn)了低成核過電位的親鉀行為（在0.5 mA cm^-2下過電位僅為15 mV）；

（2）納米纖維中多級(jí)結(jié)構(gòu)和相互連接的孔洞保證了熔融K的超快灌注(1 cm²用時(shí)小于1 s)和高K負(fù)載(97 wt%)；

（3）具有足夠內(nèi)部空間的三維結(jié)構(gòu)有效地誘導(dǎo)了均勻電場(chǎng)和光滑的K鍍層，從而抑制了循環(huán)過程中的枝晶生長(zhǎng)和阻抗生長(zhǎng)。

最后，作者將這種K宿主用于K-S電池中，實(shí)現(xiàn)了600圈的循環(huán)壽命，容量保留為60%。而使用Cu作為負(fù)極集流體的K-S電池在循環(huán)120圈后，電池的容量就降低到了60%。對(duì)K-S電池原位的阻抗測(cè)試表明，使用MSCNFs能夠大幅降低界面電阻，減少副反應(yīng)。

本文提出的材料設(shè)計(jì)為碳基堿金屬宿主的生產(chǎn)和應(yīng)用提供了有效的概念證明，這些發(fā)現(xiàn)也證明了孔結(jié)構(gòu)工程在開發(fā)實(shí)際K金屬電池方面的有效性。

圖2. 各種金屬鉀宿主的電化學(xué)表征

圖3. 各種金屬鉀宿主進(jìn)行金屬鉀沉積的物理化學(xué)研究

圖4. 各種鉀金屬宿主的金屬沉積理論研究

圖5. 各種金屬鉀電極的非原位物理化學(xué)表征

圖6. 鉀硫電池的電化學(xué)儲(chǔ)能性能

Li, S., Zhu, H., Liu, Y. et al. Codoped porous carbon nanofibres as a potassium metal host for nonaqueous K-ion batteries. Nat Commun 13, 4911 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32660-y

作者簡(jiǎn)介

謝佳，華中科技大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家級(jí)青年人才項(xiàng)目入選者，國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究計(jì)劃（973計(jì)劃青年科學(xué)家專題）首席科學(xué)家，新型電機(jī)與特種電磁裝備教育部工程中心副主任，IEEE PES儲(chǔ)能材料與器件技術(shù)分委會(huì)常務(wù)理事，英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)士(RSC Fellow). 2002年和2008年分別在北京大學(xué)和斯坦福大學(xué)獲化學(xué)學(xué)士和博士學(xué)位，曾任美國(guó)陶氏化學(xué)資深研究員、合肥國(guó)軒高科研究院院長(zhǎng)。主要從事先進(jìn)電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)研究，主持科技部?jī)?chǔ)能電池領(lǐng)域青年973項(xiàng)目（優(yōu)秀結(jié)題）、國(guó)家自然科學(xué)基金委智能聯(lián)網(wǎng)聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目和面上項(xiàng)目等多個(gè)國(guó)家級(jí)項(xiàng)目。在Nat. Commun.、Energy & Environ. Sci.，Advanced Energy Materials等國(guó)際權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文100余篇，獲授權(quán)專利 60余項(xiàng)，其中發(fā)明專利35項(xiàng)。

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