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AFM：揭示堿金屬離子對SrTiO3太陽能水分解缺陷工程中缺陷態(tài)的影響機理

太陽能驅(qū)動的光催化整體水分解產(chǎn)氫是減少化石燃料消耗和減少二氧化碳排放的有效方法。SrTiO₃基光催化劑，由于具有良好的總體水分解性能和較低的經(jīng)濟成本，人們已經(jīng)做出許多努力來提升其光催化性能。其中，降低SrTiO₃中Ti³⁺缺陷濃度是提高其光催化活性的關(guān)鍵。然而，摻雜不同低價金屬離子的SrTiO₃在整體水分解中沒有同樣良好的活性，其原因尚不清楚。

基于此，南京航空航天大學常焜和方帆等通過固相法結(jié)合熔劑處理制備了缺陷濃度水平相似的單晶Na，K或Cs摻雜的SrTiO₃納米顆粒(Na-STO，K-STO和Cs-STO)，系統(tǒng)地研究了這些光催化劑的物理化學性質(zhì)與光催化活性之間的關(guān)系。光催化性能實驗結(jié)果表明，與Na和Cs摻雜相比，K摻雜的SrTiO₃具有更高的Ti³⁺濃度和更好的內(nèi)在光催化活性。

此外，能帶結(jié)構(gòu)和載流子行為的分析表明，Na或Cs摻雜的SrTiO₃中形成了深態(tài)缺陷，導致了光催化活性的降低。通過密度泛函理論(DFT)計算和同步輻射分析，發(fā)現(xiàn)A位點?金屬離子極化的差異導致了一些缺陷電荷的局域化，伴隨著不均勻的結(jié)構(gòu)弛豫。

因此，在Na-STO和Cs-STO中，Na⁺和Sr²⁺周圍的少量原子中會形成深能級缺陷，導致光催化活性降低。綜上，該項工作表明，在應(yīng)用缺陷工程時，除了簡單地控制Ti³⁺缺陷濃度外，低價摻雜金屬對缺陷電荷離域化的影響也值得關(guān)注。

Mechanistic Understanding of Alkali-Metal-Ion Effect on Defect State in SrTiO₃ During the Defect Engineering for Boosting Solar Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202215242

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/157cbb7ddc/

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