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全固態(tài)鋰金屬電池（ASLMB）由于其高安全性和能量密度而被認為是非常有前途的儲能裝置。然而，目前固體電解質(zhì)在氧化穩(wěn)定性和離子傳輸性能方面的局限性已成為其實際應用中的基本障礙。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、鞠江偉副研究員及青島科技大學周新紅教授等人通過原位聚合高鹽聚乙二醇二縮水甘油醚（PEGDE）基底并植入一個三維多孔Li₁₀GeP₂S₁₂骨架（p-LGPS）以緩解上述問題。其中，聚PEGDE的抗氧化能力隨LiTFSI濃度的增加而增加。當LiTFSI濃度達到60 wt% 時，電化學窗口擴大到 4.7 V。分子動力學模擬證實，聚PEGDE更多的EO鏈段與Li⁺配位，從而大大降低了聚合物的HOMO能級。然而，實驗數(shù)據(jù)表明更高的氧化電位是以降低Li⁺電導率（σ_Li+）為代價的。

因此，作者進一步提出將p-LGPS植入高鹽聚PEGDE中。高鹽聚合物基底不僅實現(xiàn)了高電壓耐受性，而且通過原位聚合進一步整合了電解質(zhì)/電極界面。同時，3D多孔骨架為Li⁺傳輸構(gòu)建了一個連續(xù)的快速通道，從而大大提高了電解質(zhì)的σ_Li+。

圖1. 聚PEGDE氧化穩(wěn)定性增強機制

基于優(yōu)化設計目的，作者成功制備了具有寬電化學穩(wěn)定電壓窗口（5 V）、優(yōu)異σ_Li+（7.7×10^-4 S cm^-1）及致密界面接觸的創(chuàng)新復合電解質(zhì)。此外，利用聚合物對硫化物相的保護，聚PEGDE/p-LGPS復合材料（3D復合材料）與鋰金屬完美兼容。即使電流密度為0.4 mA cm^-2，Li|3D復合材料|Li也可以穩(wěn)定循環(huán)400小時。

因此，在協(xié)同作用的幫助下，ASLMBs的室溫性能完全被激活，基于該復合電解質(zhì)設計的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NCM811）|3D復合材料|Li電池具有出色的放電容量（219 mAh g^-1@0.1 C）、卓越的倍率性能（136 mAh g^-1@0.5 C）和在4.5 V截止電壓下長達200圈的循環(huán)壽命，平均庫倫效率超99.6%。總之，這項研究提出了一種可靠的方法來彌補固體電解質(zhì)在電壓、電導率等方面的不足，為安全鋰電池的實際應用提供有價值的參考。

圖2. 基于3D復合電解質(zhì)的ASLMB的電化學性能

Percolated Sulfide in Salt-Concentrated Polymer Matrices Extricating High-Voltage All-Solid-State Lithium-metal Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202474

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崔光磊/周新紅/鞠江偉：最新Advanced Science！

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