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由于高電壓循環(huán)、鋰沉積物的界面反應(yīng)性、高溫自放電及低溫場景下的功率輸出劣化，鋰金屬電池（LMBs）的穩(wěn)定運行會受到正極塌陷的影響。電池可靠運行需要擴大的電壓間隙和多個尺度界面穩(wěn)定性的和諧平衡，目前仍具有挑戰(zhàn)性。

在此，西北工業(yè)大學(xué)馬越教授、上海大學(xué)袁帥研究員等人提出了一種異質(zhì)層，即具有不對稱功能涂層的Janus隔膜，從而提高NCM811|薄層Li箔電池的循環(huán)耐久性、倍率性能、保存期和環(huán)境適應(yīng)性。在正極側(cè)，作者通過簡單的浸涂方法構(gòu)建了由CuSAPO-5分子篩（MS）和磺化三聚氰胺甲醛縮合物（SMF）組成的500 nm混合涂層。

其中軟觸手（SMF）和硬殼（MS）協(xié)同從碳酸鹽電解液中清除殘留的HF和H₂O，從而抑制了高壓循環(huán)和高溫儲存時正極過渡金屬溶出現(xiàn)象。在負極側(cè)，預(yù)涂覆的Ag₂S涂層與鋰金屬接觸原位生成的Li₁₀Ag₃-Li₂S的合金中間層大大提高了界面相容性。與Li相比，Li₁₀Ag₃合金表面擴散能壘降低，有效地使離子電導(dǎo)率比“天然”固體電解質(zhì)界面層提高了4個數(shù)量級，最終形成各向同性的Li沉積模式。

圖1. 該Janus型隔膜的界面特性

進一步，作者將該Janus隔膜與高負載NCM811正極（15 mg cm^-2、3 mAh cm^-2）和標(biāo)準(zhǔn)Li薄膜（300 μm）在稀碳酸電解液（15μL mAh^-1）條件下配對以評估其通用性，組裝的Li |NCM811電池表現(xiàn)出寬范圍的溫度適應(yīng)性（0~75°C）。

其中，該電池在室溫、0.5 C條件下200次循環(huán)后的容量為187.5 mAh g^-1，對應(yīng)容量保持率為90.4%，而具有普通MS|PE（200次循環(huán)后為102.5 mAh g^-1）或PE隔膜（200次循環(huán)后為67.2 mAh g^-1）的電池容量較差。即使在0°C的低溫下，具有Janus隔膜的電池也能保持良好的循環(huán)性能，100次循環(huán)后的容量保持率為82.7%。甚至，基于該隔膜的Li |NCM811 軟包電池（3.2 Ah）中在極貧電解液條件（2.3 g Ah^-1）下仍能實現(xiàn)400.6 Wh kg^-1的能量密度?？傊?，這種非對稱隔膜策略使基于市售電極和電解液大規(guī)模生產(chǎn)能量密集的LMBs成為可能。

圖2. 基于不同隔膜的NCM811|Li電池的電化學(xué)性能

Boosting the Temperature Adaptability of Lithium Metal Batteries via a Moisture/Acid-Purified, Ion-Diffusion Accelerated Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201390

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馬越/袁帥AEM：基于Janus隔膜提高鋰金屬電池的溫度適應(yīng)性

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