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?何向明/景茂祥AEM：原位聚合復(fù)合電解質(zhì)助力長循環(huán)高壓固態(tài)鋰電池！

高能量密度的固態(tài)鋰電池需要良好的離子傳導(dǎo)性固態(tài)電解質(zhì)（SE）以及與高電壓電極材料的穩(wěn)定匹配。

清華大學(xué)何向明、江蘇大學(xué)景茂祥等報道了一種高度均勻的聚（1,3-二氧戊環(huán)）復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）膜。

圖1. YSZ提高PDOL性能的設(shè)計思路

研究發(fā)現(xiàn)，含有大量路易斯酸位點的釔穩(wěn)定的氧化鋯（YSZ）納米顆粒具有催化1,3-二氧戊環(huán)（DOL）聚合的作用，能夠與LiPF₆合作，將DOL單體轉(zhuǎn)化為固態(tài)電解質(zhì)，并且轉(zhuǎn)化率更高（98.5%，這減少了高電壓下DOL單體對正極材料的破壞，從而將CSE的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口提高至4.9V以上。此外，YSZ的路易斯酸位點使CSE的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)達(dá)到0.65，并提高了CSE的離子電導(dǎo)率，在20℃時達(dá)到2.75×10^-4 S cm^-1。

圖2. 使用SE和CSE的鋰金屬電池的性能演示

另外，YSZ可在CSE/Li界面上進(jìn)行原位反應(yīng)，形成堅固的富含Li₂ZrO₃的離子導(dǎo)電層，引導(dǎo)Li⁺的均勻沉積，從而使Li/CSE/Li對稱電池在0.1 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定地循環(huán)1100小時以上。組裝好的NCM622/CSE/Li扣式電池可以在4.3V和0.5C下循環(huán)800次，每循環(huán)的容量衰減率只有0.03%，并且即使在4.6V的高電壓下也能正常工作。

因此，這種簡單有效的高性能CSE的制備有助于加速固態(tài)電池的商業(yè)應(yīng)用，而YSZ改善PDOL性能的機(jī)制可以為PDOL基CSE的研究提供一個新思路和指導(dǎo)。

圖3. 界面穩(wěn)定機(jī)制

In Situ Catalytic Polymerization of a Highly Homogeneous PDOL Composite Electrolyte for Long-Cycle High-Voltage Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201762

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