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席聘賢/彭勇Nature子刊：原位光譜與顯微技術(shù)相結(jié)合，揭示析氧反應前金屬硫化物硫氧交換過程

析氧反應(OER)由于涉及四電子傳遞過程而具有復雜的機理和緩慢的動力學。在過去幾十年中，許多種非貴金屬催化劑已被開發(fā)成為OER基準電催化劑。其中，雙過渡金屬硫化物在堿性條件下利用雙金屬協(xié)同效應顯示出改善的電導率和OER活性。

目前，對過渡金屬氧化物的相變過程、金屬活性中心的識別以及相應的OER機理進行了較為全面的研究，但過渡金屬硫化物的結(jié)構(gòu)演變及其活性來源知之甚少，特別是由電解質(zhì)中的OH^?離子和電催化劑晶格中的S原子引起的動態(tài)重構(gòu)。因此，揭示過渡金屬硫化物在OER過程中的相重構(gòu)機理至關重要。

基于此，蘭州大學席聘賢和彭勇等利用原位光譜和顯微鏡技術(shù)，首次對NiCo基硫化物在堿性OER反應中產(chǎn)生重構(gòu)活性物質(zhì)之前的預催化階段進行了全面和詳細的評估。在預催化電壓和溶液中羥基分子的驅(qū)動下，(NiCo)S_1.33顆粒表面的點陣硫原子被氧部分取代，進一步誘導形成氧?硫共存的點陣表面((NiCo)O_xS_1.33?x)。這種表面晶格硫的氧替代能有效地減少表面重建的閾值電壓，從而降低雙金屬硫化物的過電位，并促進OER反應的發(fā)生。

實驗結(jié)果和理論計算表明，歸因于由于預催化階段的取代過程，(NiCo)S_1.33中Ni d帶中心上移誘導OH*吸附能力的顯著增強。同時，(NiCo)S_1.33的M?OH，Co?OOH和Ni?OOH的特征峰顯示出比(NiCo)O_1.33對外加電壓更敏感的響應，表明離子插入的閾值電壓較低。

這些結(jié)果表明，(NiCo)O_xS_1.33?x表面能夠提高Ni捕獲OH*的能力，并進一步加速表面重構(gòu)，表現(xiàn)出比純氧化物表面更高的OER促進作用。綜上，該項工作詳細地闡述了雙金屬硫化物在預催化階段的動態(tài)相變過程，并將相變的內(nèi)在機理與金屬原子的原子占有形式緊密地聯(lián)系起來，從而揭示了硫化物催化機理。

Understanding the Sulphur-oxygen Exchange Process of Metal Sulphides Prior to Oxygen Evolution Reaction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37751-y

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/f9681118ea/

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