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鉍（Bi）基材料是一種電催化CO₂還原反應（ECO₂RR）中很有前途的催化劑，但是它們的選擇性很低。

基于此，武漢理工大學麥立強教授等人報道了一種Bi的邊緣缺陷調制策略，即通過Bi₁₉Br₃S₂₇納米線（BBS）的電化學重構設計了具有與S配位的邊緣缺陷位點的Bi納米片，來提高ECO₂RR的選擇性并抑制競爭HER。所制備的催化劑具有優(yōu)異的產物選擇性，在堿性電解質下，HCOO^–法拉第效率（FE）高達95%，HCOO^–局部電流約為250 mA cm^-2。

通過DFT計算，作者發(fā)現(xiàn)Bi納米片邊緣的S原子在促進CO₂還原反應中起著至關重要的作用。作者考慮了5種可能的催化位點，分別是純Bi、S-Bi（S與3個Bi原子成鍵）、V-Bi（帶缺陷的Bi）、S, V(S)-Bi（S與3個Bi原子成鍵，含缺陷的Bi）和S, V(Bi)-Bi（S與Bi的邊緣缺陷成鍵），并計算了2e^? ECO₂RR過程向HCOOH的相應自由能變化，能量增加最大的步驟是速率決定步驟。

純Bi位點對*OCHO的吸附較弱，導致ECO₂RR對HCOOH的過電位高達1.23 V。S-Bi位點與*OCHO強結合，導致過電位顯著降低，為0.23 V。在V-Bi暴露的Bi位上出現(xiàn)Bi空位進一步增強了*OCHO的吸附，導致過電位進一步降低到0.02 V。

在電化學CO₂還原過程中，HER是競爭性催化反應，CO是另一種ECO₂RR產物，兩者都降低了甲酸選擇性。對于H₂和CO的選擇性分別由*H和*COOH的吸附能決定。

雖然V-Bi、S、V(S)-Bi和S、V(Bi)-Bi位點對*OCHO都具有合適的吸附能，但V-Bi對*COOH具有良好的吸附能，S、V(Bi)-Bi對*H和*COOH具有良好的選擇性。只有S, V(S)-Bi抑制*H和*COOH的吸附，有利于甲酸鹽的選擇性。

Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO₂ Electroreduction to Formate. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303117.

https://doi.org/10.1002/anie.202303117.

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