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Small：Pd調(diào)節(jié)Ir的電子態(tài)，助力IrPd合金高效催化pH通用水分解

電化學(xué)水分解是綠色和大規(guī)模產(chǎn)氫的一個(gè)有前景的策略。然而，該方法中的析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的緩慢反應(yīng)動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致高過(guò)電位，這導(dǎo)致電解水過(guò)程中的能量轉(zhuǎn)化效率低，限制了該技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。因此，迫切需要設(shè)計(jì)出性能優(yōu)良的電催化劑，以獲得最佳的過(guò)電位和水電解效率。

基于此，四川大學(xué)李爽和馬田等通過(guò)簡(jiǎn)單的液相還原法合成了導(dǎo)電炭黑負(fù)載的IrPd合金(Ir₄₄Pd₅₆/KB)。其中，研究人員通過(guò)引入Pd來(lái)調(diào)節(jié)Ir的電子狀態(tài)，以實(shí)現(xiàn)高效和持久的雙功能電催化HER和OER。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，優(yōu)化后的Ir₄₄Pd₅₆/KB催化劑對(duì)HER和OER均表現(xiàn)出良好的性能，在1 M KOH中和10 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過(guò)電位分別為14 mV和264 mV。

當(dāng)Ir₄₄Pd₅₆/KB作為陽(yáng)極和陰極集成到水電解池中，其僅需1.61 V的電池電壓就能產(chǎn)生50 mA cm^?2的電流密度；當(dāng)Ir₄₄Pd₅₆/KB催化劑應(yīng)用于陰離子交換膜(AEM)電解槽中的陽(yáng)極和陰極電極時(shí)，在250 mA cm^?2的電流密度下顯示出>20 h的良好穩(wěn)定性，表明其在制氫方面的實(shí)際應(yīng)用潛力。

XPS和XAFS結(jié)果表明，在Ir₄₄Pd₅₆/kB中，Ir失去了電子，而Pd獲得了電子，并且在Pd和Ir位點(diǎn)之間存在著明顯的電子轉(zhuǎn)移，因此Pd原子通過(guò)調(diào)制Ir的電子結(jié)構(gòu)來(lái)提高其催化活性，以達(dá)到最佳HER和OER活性的平衡。此外，Ir?Pd配位的形成有利于H⁺(對(duì)酸性HER)和*OH(對(duì)堿性HER)的吸附，進(jìn)而促進(jìn)HER過(guò)程。

此外，Ir?O配位的形成是由于Ir形成6d空穴而產(chǎn)生的電子缺陷，這促進(jìn)了氧化還原反應(yīng)過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)通過(guò)調(diào)節(jié)金屬催化中心的微環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效雙功能電催化HER和OER的催化劑提供了指導(dǎo)。

IrPd Nanoalloy-Structured Bifunctional Electrocatalyst for Efficient and pH-Universal Water Splitting. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202208261

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/e33a5019a6/

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