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?侴術(shù)雷/李林/張朝峰AFM：陰離子受體削弱ClO4?溶劑化實(shí)現(xiàn)60℃鈉電池

具有寬工作溫度的鈉離子電池（SIBs）被認(rèn)為是大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)有希望的候選者。然而，在高溫下工作的SIB會(huì)加劇電解液的分解，出現(xiàn)不穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)間相（CEI），從而導(dǎo)致容量迅速下降。

圖1. 理論計(jì)算

溫州大學(xué)侴術(shù)雷、李林、安徽大學(xué)張朝峰等采用陰離子受體三(五氟苯基)硼烷(TPFPB)作為電解液添加劑，以構(gòu)建堅(jiān)固的富含NaF的CEI。研究顯示，陰離子和TPFPB之間通過缺電子的硼原子產(chǎn)生的強(qiáng)相互作用削弱了高氯酸鹽（ClO₄-）的溶劑化，促進(jìn)了溶劑和Na⁺陽離子之間的配位能力。

密度函數(shù)密度（DFT）計(jì)算證實(shí)了TPFPB和ClO₄-陰離子之間通過B-O鍵的強(qiáng)相互作用，這導(dǎo)致更少的ClO₄-和更多的有機(jī)溶劑占據(jù)第一溶劑化鞘。因此，電解液中自由溶劑的比例大大降低，實(shí)現(xiàn)了氧化穩(wěn)定性的改善。

圖2. Na₃V₂(PO₄)₃正極的電化學(xué)性能

結(jié)果，在含有TPFPB的電解液中的Na₃V₂(PO₄)₃正極具有長期穩(wěn)定性，在4.2V的高截止電壓（相對于Na⁺/Na）和60℃的高溫下，經(jīng)過100次循環(huán)后容量保持率達(dá)到86.9%。此外，TPFPB在-30至60℃的溫度范圍內(nèi)也能很好地工作，并具有更高的性能。該研究提出了一種通過操縱溶劑化化學(xué)來構(gòu)建高溫可充SIB的前瞻性方法。

圖3. 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征

Anion Receptor Weakens ClO4? Solvation for High-Temperature Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302281

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