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崔光磊/張煥瑞ACS Energy Lett.：雙網(wǎng)絡(luò)電極粘合劑在鋰硫電池中的應(yīng)用

鋰硫（Li-S）電池因其高能量密度而被廣泛認(rèn)為是最有前途的下一代儲能設(shè)備之一。然而，在實(shí)際應(yīng)用之前，S正極的巨大體積變化和循環(huán)過程中的多硫化物穿梭造成的快速容量衰減問題仍有待有效解決。

在此，中國科學(xué)院青島生物能源與生物過程研究所崔光磊研究員、張煥瑞團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種響應(yīng)網(wǎng)絡(luò)/充填網(wǎng)絡(luò)混合（RCB）粘結(jié)劑，以解決鋰硫電池的瓶頸問題。所開發(fā)的粘結(jié)劑是通過將透明質(zhì)酸（HA）水溶液和油性溶液與基于四唑基團(tuán)的聚丙烯腈和聚乙二醇二疊氮化物共聚物簡單混合而制備的。

含有疏水系四氮唑基團(tuán)的聚合物（稱為 PCP）在混合溶液中凝結(jié)，形成亞微米級的不規(guī)則球形域，作為類似肌絲的束縛網(wǎng)絡(luò)，而水溶性 HA 則構(gòu)建了模仿骨骼肌筋膜的響應(yīng)網(wǎng)絡(luò)；同時，所形成的響應(yīng)網(wǎng)絡(luò)可通過離子鍵與 PCP 連接，協(xié)調(diào)束縛網(wǎng)絡(luò)之間的作用力。RCB 粘結(jié)劑具有優(yōu)異的機(jī)械匹配和粘結(jié)性能，因此能有效適應(yīng) S正極的巨大體積變化。此外，豐富的極性基團(tuán)（如羧基、酰胺基、氰基和四唑基）使 RCB 粘結(jié)劑能夠通過強(qiáng)大的錨定效應(yīng)有效捕獲多硫化鋰。

圖1. RCB 粘結(jié)劑在經(jīng)歷應(yīng)力加載/卸載時的雙重網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖

總之，該工作開發(fā)出了一種骨骼肌啟發(fā)的雙網(wǎng)絡(luò)粘結(jié)劑，可用于實(shí)用的Li-S 電池。所開發(fā)的粘結(jié)劑是通過簡單地混合 HA 水溶液和 PCP 油性溶液而制備的。研究表明，疏水系五氯苯酚聚合物在混合溶液中凝結(jié)，主要形成亞μm大小的不規(guī)則球形域，作為類似肌絲的束縛網(wǎng)絡(luò)，而水溶性 HA 的設(shè)計(jì)則模仿了骨骼肌的筋膜；同時，雙網(wǎng)絡(luò)之間形成離子鍵，有利于協(xié)調(diào)雙網(wǎng)絡(luò)之間的力/變形。

得益于這種仿生設(shè)計(jì)，RCB 粘結(jié)劑具有優(yōu)異的機(jī)械匹配性和粘結(jié)性，因此可以適應(yīng) S 正極的巨大體積變化。此外，RCB 粘結(jié)劑還能通過強(qiáng)大的錨定效應(yīng)有效捕獲多硫化鋰。因此，使用有限的 RCB 粘結(jié)劑用量（占整個電極薄膜重量的 5 wt %）組裝的Li-S 電池在循環(huán)和速率性能方面都有顯著改善，即使在高 S 負(fù)載的情況下也能獲得優(yōu)異的電池性能。

圖2. 電池性能評估

Dual Network Electrode Binder toward Practical Lithium–Sulfur Battery Applications, ACS Energy Letters,?2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01038

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