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Nature子刊：全固態(tài)鋰離子電池多相微觀結(jié)構(gòu)鋁箔負(fù)極

為了滿足遠(yuǎn)程電動(dòng)汽車和電動(dòng)飛行的需求，下一代電池必須具有更高的能量密度和更高的安全性。固態(tài)電池（SSB）可以使用新型高容量電極材料，同時(shí)避免使用易燃液態(tài)電解質(zhì)。鋰金屬負(fù)極因其低電極電勢(shì)和高理論容量（3861 mAh g^?1）而被廣泛研究用于SSB。然而，事實(shí)證明，與界面不穩(wěn)定性和鋰枝晶滲透導(dǎo)致短路相關(guān)的挑戰(zhàn)極難解決。

在此，美國(guó)佐治亞理工學(xué)院MatthewT.McDowell團(tuán)隊(duì)報(bào)告了在全固態(tài)鋰離子電池配置中使用具有微結(jié)構(gòu)的非預(yù)鋰化鋁箔負(fù)極。當(dāng)30μm厚的Al_94.5In_5.5負(fù)極與Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)和LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂基正極組裝的電池可提供數(shù)百個(gè)穩(wěn)定的循環(huán)。

該工作還證明了，由于鋁基體中分布有LiIn網(wǎng)絡(luò)，多相Al-In微觀結(jié)構(gòu)能夠改善倍率性能并增強(qiáng)可逆性。這些性能的提高得益于分布式LiIn相以最小的過(guò)電位促進(jìn)了鋁的（脫）鋰化反應(yīng)，以及高鋰離子擴(kuò)散率的LiIn相減輕了鋰捕獲。

圖1. 鋁基電極在各種電池配置中的電化學(xué)性能

總之，該研究結(jié)果表明，固態(tài)結(jié)構(gòu)以及負(fù)極微結(jié)構(gòu)對(duì)于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)二次鋰電池具有明顯的優(yōu)勢(shì)。致密的鋁基負(fù)極在固態(tài)電池的鋰化和脫鋰過(guò)程中保持緊湊，避免了在使用非水電解質(zhì)溶液的電池形成大量的SEI，從而限制了電池的性能。

由于分布式高擴(kuò)散性LiIn相能夠使Li與Al在較大的界面面積上發(fā)生反應(yīng)，從而提高速率性能，同時(shí)還能最大限度地減少脫鋰過(guò)程中的鋰捕獲。因此，SSB循環(huán)性能可通過(guò)添加少量合金元素得到改善。

此外，鋁箔合金電極還提供了將一種結(jié)構(gòu)同時(shí)用作離子存儲(chǔ)電極和電流收集器的可能性。預(yù)計(jì)未來(lái)在優(yōu)化合金成分和微觀結(jié)構(gòu)、確定銦以外的其他元素添加效果以及了解材料演變方面的努力將進(jìn)一步提高性能。

圖2. SSBs中Al_94.5In_5.5和鋁箔在不同循環(huán)階段的非原位低溫FIB-SEM測(cè)量

Aluminum foil negative electrodes with multiphase microstructure for all-solid-state Li-ion batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-39685-x

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