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?潘鋒/楊培華/褚衛(wèi)國AM：仿建筑榫卯結(jié)構(gòu)穩(wěn)定NCM811正極

富鎳的層狀氧化物是鋰離子電池最有前景的正極，但循環(huán)過程中的化學(xué)機(jī)械失效和巨大的首次循環(huán)容量損失阻礙了它們在高能電池中的應(yīng)用。

圖1 MT結(jié)構(gòu)的示意和表征

北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、武漢大學(xué)楊培華、國家納米科學(xué)和技術(shù)中心褚衛(wèi)國等通過在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）的層狀相中引入尖晶石狀的榫頭結(jié)構(gòu)，大大抑制了正極材料的不良體積變化。

具體而言，受中國傳統(tǒng)建筑中堅(jiān)固的榫卯結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，這項(xiàng)工作設(shè)計并制備了具有尖晶石類榫卯（MT）結(jié)構(gòu)的分層NCM811-MT。就像建筑MT接頭中的原木一樣，NCM811的各層材料通過尖晶石類MT區(qū)的鋸齒狀末端相互楔入，以達(dá)到完美的連接。具有這種結(jié)構(gòu)的分層材料的優(yōu)點(diǎn)總結(jié)如下。首先，MT結(jié)構(gòu)具有抗應(yīng)變能力，可以防止體積變化。第二，MT結(jié)構(gòu)可以為鋰離子的快速傳輸提供一條快速通道。第三，層狀材料中的MT結(jié)構(gòu)導(dǎo)致大部分顆粒表面被穩(wěn)定的（003）晶格平面所終止。

圖2 NCM811和NCM811-MT的電化學(xué)性能

這些優(yōu)勢都被大量的實(shí)驗(yàn)和模擬數(shù)據(jù)所證明，并促使NCM811-MT的循環(huán)穩(wěn)定性和初始庫侖效率顯著提高，所獲得新正極在0.1C時表現(xiàn)出215 mAh g^-1的放電容量，初始庫侖效率為97.5%，在1C下1200次循環(huán)后容量保持率為82.2%。這種結(jié)構(gòu)化的MT設(shè)計拓寬了對穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)的認(rèn)識，并為通過結(jié)構(gòu)工程開發(fā)高能量密度的先進(jìn)和耐用電池鋪平了道路。

圖3 NCM811-MT中鋰離子的快速擴(kuò)散

Imitating Architectural Mortise-Tenon Structure for Stable Ni-Rich Layered Cathodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301096

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