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?蘭大/港理工Small：Ni-O-Ir增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移，提高LaNi1-xIrxO3的析氧反應(yīng)活性

電催化水分解被認(rèn)為是可用于清潔燃料生產(chǎn)的可再生能源技術(shù)之一。然而，氧析出反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢，導(dǎo)致陽極上的OER過電位較高。為了克服這一難題，貴金屬銥和釕基材料被廣泛研究，但是它們的高成本和稀缺性嚴(yán)重阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此將催化劑活性中心的結(jié)構(gòu)調(diào)整到原子水平可以最有效地利用活性組分，這對貴金屬催化劑的有效利用起著特別重要的作用。

基于此，蘭州大學(xué)席聘賢和香港理工大學(xué)黃勃龍等采用液相離子交換法將原子Ir引入LaNiO₃鈣鈦礦氧化物中，其在析氧反應(yīng)(OER)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

該項工作所提出的液相離子交換方法有效地避免了鈣鈦礦合成過程中原子級金屬的燒結(jié)，并且制備的多孔納米立方體形貌有利于暴露更多的活性位點(diǎn)，同時保持LaNiO₃原有的有序晶格。

性能測試結(jié)果顯示，優(yōu)化后的LaNi_0.96Ir_0.04O₃在堿性O(shè)ER電催化中表現(xiàn)出良好的催化活性，在電流密度為10 mA cm^-2時具有280 mV的過電位，并且在1.55 V_RHE時的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為1.17 s^-1，高于商用IrO₂催化劑。

密度泛函理論(DFT)計算表明，在原子水平上引入的Ir激活了表面Ni和低配位O位電的電活性，從而增強(qiáng)了電催化劑表面的Ni-O-Ir電子轉(zhuǎn)移。在Ir原子的促進(jìn)下，從電催化劑到吸附物種的電子轉(zhuǎn)移得到改善，導(dǎo)致OER過程中決速步具有低能壘，這是實(shí)現(xiàn)反應(yīng)中間體快速高效轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。重要的是，該項工作所提出的合成方法是通用的，這有助于合理設(shè)計新的和高效的鈣鈦礦氧化物OER催化劑。

Activated Ni-O-Ir Enhanced Electron Transfer for Boosting Oxygen Evolution Reaction Activity of LaNi_1-xIr_xO₃. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204723

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