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李恒&程博聞&張文軍ACS Nano：“雙介體系統(tǒng)”實現(xiàn)對硫氧化還原轉(zhuǎn)化的有效和持久調(diào)節(jié)！

Li-S電池在實現(xiàn)高能量密度存儲方面具有巨大潛力，但其實際應(yīng)用受到臭名昭著的多硫化物穿梭和緩慢的氧化還原動力學(xué)的嚴(yán)重阻礙。雖然合理設(shè)計的氧化還原介體可以優(yōu)化多硫化物的轉(zhuǎn)化，但這種調(diào)節(jié)過程的效率和穩(wěn)定性仍然是巨大的挑戰(zhàn)。

中科院上硅所李恒、天津科技大學(xué)程博聞、香港城巿大學(xué)張文軍等提出了一種構(gòu)建“雙介體系統(tǒng)”的策略，通過精心選擇固體和電解液可溶性介體，實現(xiàn)了對多硫化物轉(zhuǎn)化動力學(xué)的有效和持久的調(diào)節(jié)。

圖1. 不同介體系統(tǒng)中LiPSs轉(zhuǎn)化過程的示意圖

具體而言，作者通過將固體CoSNC（嵌有CoS_1.097納米顆粒的氮摻雜多孔碳片）和電解液可溶性CoCp₂（二茂鈷）結(jié)合起來構(gòu)建合作性雙介體體系。”電化學(xué)催化”和”化學(xué)還原”的結(jié)合協(xié)同優(yōu)化了LiPSs的轉(zhuǎn)化行為，加速了氧化還原動力學(xué)和理想的Li₂S沉積形態(tài)，從而提供了卓越的倍率能力并提高了硫的利用率。此外，CoSNC具有多孔結(jié)構(gòu)和增加的活性表面，有利于LiPSs和可溶性CoCp2的空間限制和化學(xué)固定，這有效地延緩了硫和可溶性媒介物的穿梭損失，以及在電池運行期間鋰負極的腐蝕。

圖2. 對LiPSs的吸附

因此，Li-S電池在2C下的1200次循環(huán)中實現(xiàn)了每循環(huán)0.026%的超低容量衰減，并在4C時實現(xiàn)了高達665 mAh g^-1的出色倍率能力。即使在低E/S為8的貧電解液和硫負載高達8.2 mg cm^-2條件下，也顯示出8.8 mAh cm^-2的高面容量?？傊?，這項工作不僅提出了一種有效的介體系統(tǒng)設(shè)計策略來提高鋰硫電池的性能，而且還激發(fā)了它在其他類似的復(fù)雜電化學(xué)轉(zhuǎn)化過程中的潛在利用。

圖3. 不含或含不同介體的Li-S電池的電化學(xué)性能

“Dual Mediator System” Enables Efficient and Persistent Regulation toward Sulfur Redox Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04402

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