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CO的電化學還原反應（CORR）為在溫和條件下直接從氣態(tài)CO和水制備乙酸（CH₃COOH）提供了一種很有前途的方法。

基于此，中科院化學研究所韓布興院士和陳春俊博士、電子科技大學夏川教授（共同通訊作者）等人報道了一種單負載催化劑，即石墨氮化碳（g-C3N4）負載的銅納米顆粒（Cu-CN）。所制備的最佳Cu NPs尺寸的單負載催化劑，其局部電流密度為188 mA cm^-2，乙酸法拉第效率（FE）值為62.8%。

在多孔固體電解質(zhì)（PSE）反應器中，采用Cu-CN催化劑直接電合成高純度（超過90%）的乙酸，在100 mA cm^-2恒電流密度下，CO可以連續(xù)轉(zhuǎn)化為FE含量為55.6%的乙酸，反應時間至少為120 h。

通過DFT算，作者研究了CORR中Cu NPs和Cu-CN對乙酸的性能差異。對于Cu-CN催化劑，作者選擇了Cu基板作為模型，首先在構(gòu)建的Cu(111)模型上尋找優(yōu)選的耦合路徑。

初始加氫步驟（*CO到*CHO，R2）的能壘從Cu(111)上的0.89 eV下降到Cu(111)/C₃N₄界面上的0.60 eV，表明g-C₃N₄存在時CO加氫加速。作者推測在g-C₃N₄周圍水的解離加速，從而提供了足夠的H進行CO加氫步驟。

不僅是*CHO的形成，加氫步驟（R4）也得益于界面附近g-C₃N₄的存在。對于關(guān)鍵分支步驟，*CHO加氫步驟（R4）的瞬態(tài)（TS）能壘為0.10 eV，低于Cu(111)/C₃N₄界面附近耦合步驟（R3，0.27 eV）。在Cu(111)/C₃N₄界面附近，*CHO的生成和甲烷的生成同時被促進。

Synergy of Cu/C₃N₄ Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202301507.

https://doi.org/10.1002/anie.202301507.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/b573a7eeba/

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韓布興/陳春俊/夏川Angew.：Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸

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