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在CO₂電催化還原過程中，構(gòu)建Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)對C-C偶聯(lián)生成多碳（C₂₊）產(chǎn)物具有重要意義。然而，Cu基前驅(qū)體（Cu⁺等）很容易還原為Cu⁰，特別是在大電流密度下，因此開發(fā)一種簡單的Cu⁺穩(wěn)定方法來形成Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)非常可取但具有挑戰(zhàn)性。

基于此，天津大學(xué)張兵教授和趙博航博士（共同通訊作者）等人報道了利用富勒烯（C₆₀）作為穩(wěn)定Cu+位點(diǎn)的電子緩沖劑，通過氧化銅和C60前驅(qū)體的復(fù)合材料得到了由原位形成的Cu⁰-Cu⁺雙活性位組成的催化劑。

在366 mA cm^?2的局部電流密度下，其提供高達(dá)61%的C₂₊產(chǎn)品法拉第效率（FE），在-1.4 V下Cu⁺位點(diǎn)具有良好的12 h耐久性。

通過DFT計算，作者分析了C₆₀與Cu⁰之間的電子轉(zhuǎn)移。單個Cu模型中的Cu位點(diǎn)表現(xiàn)出Cu⁰的特征，CuO_x模型中的氧結(jié)合Cu位點(diǎn)表現(xiàn)出Cu⁺位點(diǎn)的電荷密度特征。對比單Cu和CuO_x中的Cu⁰和Cu⁺位點(diǎn)，Cu-C₆₀模型中C₆₀附近Cu位點(diǎn)的電荷密度體現(xiàn)了Cu⁺特征，驗證了Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)是通過緩沖作用形成。

此外，Cu⁰和C₆₀的電荷密度差和平面平均電子密度差表明，所獲得的Cu⁺位點(diǎn)是由電子通過C₆₀和Cu的界面從Cu轉(zhuǎn)移到C₆₀引起的。結(jié)果表明，C₆₀的電子緩沖作用可在還原條件下穩(wěn)定Cu⁺位點(diǎn)。

通過原位ATR-FTIR光譜發(fā)現(xiàn)，隨著反應(yīng)時間的增加，CuO預(yù)催化劑上Cu⁺位點(diǎn)的肩峰逐漸減小，在-1.4 V施加電位約8 min時幾乎消失。

對于CuO-C₆₀，即使將頻譜采集時間延長到5 h，也可以觀察到Cu⁺的信號，實驗證實了C₆₀的電子緩沖效應(yīng)和Cu⁺在CuO-C₆₀上CO₂ER過程中形成Cu⁰-Cu⁺雙活性位的穩(wěn)定性。

C₆₀-Stabilized Cu⁺ Sites Boost Electrocatalytic Reduction of CO₂ to C₂₊ Products. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204346.

https://doi.org/10.1002/aenm.202204346.

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張兵/趙博航AEM：CuO-C60電催化CO2還原成C2+產(chǎn)物

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