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開(kāi)發(fā)在寬電位范圍內(nèi)具有更高選擇性和活性的穩(wěn)定催化劑，對(duì)于有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為乙醇至關(guān)重要。

基于此，曲阜師范大學(xué)張永政教授和Weining Zhang、山東大學(xué)樊唯鎦教授等人報(bào)道了碳包封的CuNi納米顆粒錨定在氮摻雜的納米多孔石墨烯上(CuNi@C/N-npG）復(fù)合材料，并在寬電位窗口（600 mV）下表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂還原性能，具有較高的乙醇法拉第效率（FE_ethanol ≥ 60%）。

同時(shí)，在-0.78 V時(shí)也獲得了最佳陰極能量效率（47.6%）、法拉第效率（84%）和選擇性（96.6%）。

通過(guò)DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，電子從Cu轉(zhuǎn)移到Ni-N-C是由于金屬（Cu和Ni）的不同電負(fù)性以及通過(guò)N-npG的離域π電子系統(tǒng)存在更強(qiáng)的金屬-載體相互作用（Ni-N-C）。結(jié)果表明，表面Cu原子的電子密度降低，有利于Cu^δ+的生成。

Cu^δ+和Cu⁰在CuNi@C/N-npG表面的共存對(duì)乙醇生產(chǎn)具有重要作用，而對(duì)于Cu@C/N-npG相對(duì)較弱的Cu-N-C鍵相互作用對(duì)表面電子態(tài)的影響較小，因此Cu@C/N-npG中的Cu^δ+更可能來(lái)源于Cu-N配位。

通過(guò)表面Cu原子的偏態(tài)密度（PDOS）發(fā)現(xiàn)，Cu的d波段中心從Cu@C/N-npG中的-2.31 eV上移到CuNi@C/N-npG中的-2.23 eV，表明CuNi@C/N-npG中中間體的結(jié)合更為合適。結(jié)果表明，CO₂的前沿軌道與Cu的d軌道之間較強(qiáng)的軌道相互作用可以明顯提高催化活性。

作者還計(jì)算了CO₂RR與HER之間的極限電位差，對(duì)比Cu@C/N-npG，CuNi@C/N-npG的正值更高，說(shuō)明其對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化為乙醇的選擇性更高，對(duì)HER的抑制效果更好，進(jìn)一步證明了CuNi@C/N-npG表面活性位點(diǎn)的反應(yīng)活性更高。

Regulated Surface Electronic States of CuNi Nanoparticles through Metal-Support Interaction for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction to Ethanol. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202300281.

https://doi.org/10.1002/smll.202300281.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/adddef35a1/

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?曲阜師大/山大Small：CuNi@C/N-npG助力電催化CO2還原為乙醇

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