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張寧教授團(tuán)隊Angew.：疏水性和快速Zn2+導(dǎo)電無機(jī)中間相的原位整合穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極

枝晶生長和水侵蝕導(dǎo)致的鋅負(fù)極不可逆問題嚴(yán)重阻礙了可充電水系鋅電池的商業(yè)化。

在此，河北大學(xué)張寧教授團(tuán)隊通過快速室溫濕化學(xué)方法將疏水且快速導(dǎo)電的六氰基鐵酸鋅(HB-ZnHCF)界面層原位集成在Zn上，以解決這些難題。與目前提出的親水性無機(jī)情況不同，疏水且致密的HB-ZnHCF界面有效地阻止了水分子進(jìn)入鋅表面，從而避免了H₂的析出和鋅的腐蝕。

此外，具有大內(nèi)部離子通道、強(qiáng)親鋅性和高Zn²⁺轉(zhuǎn)移數(shù)(0.86)的HB-ZnHCF允許Zn²⁺快速傳輸并實(shí)現(xiàn)平整的Zn沉積。

圖1. ZnHCF界面相對Zn2+擴(kuò)散/電鍍化學(xué)的影響

總之，本工作開發(fā)了一種快速、可擴(kuò)展的室溫濕化學(xué)方法，在10分鐘內(nèi)在Zn金屬負(fù)極上原位集成了疏水、快速導(dǎo)電Zn²⁺的ZnHCF界面層，大大提高了Zn的可逆性。實(shí)驗表征和理論模擬表明，疏水致密的ZnHCF界面相阻止了水分子進(jìn)入Zn表面，避免了水誘導(dǎo)的HER和Zn腐蝕。相反，親水松散的ZnHCF顆粒層不能有效防止長期循環(huán)過程中鋅的水分侵蝕。

此外，HB-ZnHCF界面相具有內(nèi)部離子通道大、親鋅性強(qiáng)、離子電導(dǎo)率高(8.4 mS cm^-1)、高tZn²⁺(0.86)等特點(diǎn)，能夠?qū)崿F(xiàn)Zn²⁺的快速傳輸和均勻通量，確保無枝晶Zn沉積。所得HB-ZnHCF@Zn電極具有優(yōu)異的綜合性能，包括前所未有的Zn²⁺電鍍/剝離CE在3000次循環(huán)(2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2)中達(dá)到99.88%，超長循環(huán)壽命超過5800 h(＞8個月；1 mA cm^-2和0.5 mAh cm-²)和1000小時(10 mA cm^-2和5 mAh cm^-2)。最后，由HB-ZnHCF@Zn負(fù)極和VOH正極構(gòu)成的軟包全電池循環(huán)性能穩(wěn)定，實(shí)際面積容量為3.36 mAh cm^-2。本研究為高度可逆鋅金屬負(fù)極的合理界面設(shè)計提供了新的指導(dǎo)。

圖2. 鋅全電池的電化學(xué)性能

In-Situ Integration of a Hydrophobic and Fast-Zn2+-Conductive Inorganic Interphase to Stabilize Zn Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:?10.1002/anie.202304444

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