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李永濤/姜智鵬AFM：協(xié)同添加劑實(shí)現(xiàn)4.4 V富鎳/鋰金屬電池中醚電解質(zhì)的穩(wěn)定循環(huán)

與碳酸酯基電解質(zhì)相比，醚基電解質(zhì)具有較高的離子電導(dǎo)率和對(duì)鋰金屬陽(yáng)極的良好穩(wěn)定性，但其氧化穩(wěn)定性通常較差（對(duì) Li+/Li 的氧化穩(wěn)定性小于 4 V）。

在此，安徽工業(yè)大學(xué)李永濤教授、姜智鵬教授團(tuán)隊(duì)提出了一種具有成本效益的協(xié)同添加劑策略，即共同添加 LiNO₃ 和碳酸乙烯酯（VC），以獲得一種優(yōu)化的醚基電解質(zhì)（OEE），該電解質(zhì)可同時(shí)提供高鋰離子（Li⁺）電導(dǎo)率（20 ℃ 時(shí)為 11.52 mS cm^-1）和高電壓穩(wěn)定性（4.4 V）。

LiNO₃ 和 VC 可以進(jìn)入電解質(zhì)的內(nèi)溶劑化殼，優(yōu)先參與電極表面的成膜過程，從而形成獨(dú)特的有機(jī)-無(wú)機(jī)雙層界面保護(hù)層。這層保護(hù)層能有效抑制電解質(zhì)的副反應(yīng)，提高電極的穩(wěn)定性。

圖1. 醚基電解質(zhì)的電化學(xué)性能

總之，該工作開發(fā)出了一種高效、經(jīng)濟(jì)的協(xié)同添加劑方法，可使醚基電解質(zhì)在富鎳/鋰金屬電池中以 4.4 V 電壓穩(wěn)定循環(huán)，同時(shí)保持醚基電解質(zhì)的高鋰電導(dǎo)優(yōu)勢(shì)。具體來說，加入 LiNO₃ 和 VC 可以調(diào)節(jié)電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，有效抑制溶劑和溶質(zhì)的分解。此外，這些添加劑的優(yōu)先分解有利于在電極上形成堅(jiān)固的有機(jī)-無(wú)機(jī)雙層界面，從而提高 LMA 和 NCM811 正極的循環(huán)穩(wěn)定性。

因此，Li-NCM811 全電池不僅在室溫下，而且在低溫環(huán)境下都能表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能。該工作為高壓醚基電解質(zhì)的設(shè)計(jì)提出了新的見解，也將極大地促進(jìn) LMB 的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 使用不同電解質(zhì)的 Li-NCM811 全電池

Synergistic Additives Enabling Stable Cycling of Ether Electrolyte in 4.4 V Ni-Rich/Li Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306868

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