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由于催化劑在酸性條件下活性位點很容易溶解，探索在酸性電解質(zhì)中用于水氧化的高度耐用和高活性的電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。在酸性析氧反應(OER)過程中保持活性位點的配位結(jié)構(gòu)以抵抗局部活性位點溶解在理論上是可行的，但目前很少有文獻報道。

基于此，中國科學技術(shù)大學劉慶華、王超和蘇徽等首次設(shè)計了一種具有體心立方結(jié)構(gòu)的銥基氧化物Cr-SrIrO₃(BCC-Cr-SrIrO₃)，作為出色的低Ir催化劑用于在酸性介質(zhì)中有效催化OER。

在該項工作中，保證催化劑穩(wěn)定性的關(guān)鍵是Ir和Cr共享八面體位點，部分八面體像金紅石IrO₂和CrO₂一樣共享邊緣。酸性O(shè)ER測試結(jié)果顯示，設(shè)計的BCC-Cr-SrIrO₃電催化劑在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為217 mV，并且在1.53 V vs. RHE下的質(zhì)量活性為417.6 A g_Ir^-1；在0.1 M HClO₄溶液中，BCC-Cr-SrIrO₃在10 mA cm^-2下表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學耐久性，具有7×10⁵的大穩(wěn)定數(shù)，優(yōu)于大多數(shù)所報道的基于Ir的電催化劑。

結(jié)合原位X射線吸收精細結(jié)構(gòu)(XAFS)光譜和準原位X射線光電子能譜(XPS)，研究人員系統(tǒng)地揭示了BCC-Cr-SrIrO₃中表面活性層納米結(jié)構(gòu)的變化：在反應過程中，雙金屬八面體的電子協(xié)同耦合作用加速了BCC-Cr-SrIrO₃中Sr的浸出，表面快速形成高活性的CrIrO_x非晶層，其中包含大量邊緣共享的CrO_x和IrO_x八面體；最重要的是，Cr的摻雜調(diào)整了Ir原子的電子結(jié)構(gòu)，有助于在OER過程中保持Ir原子的配位結(jié)構(gòu)，顯著抑制Ir原子的溶解，從而獲得優(yōu)異的酸性O(shè)ER活性和穩(wěn)定性。

Quick Evolution of Edge-Shared Metal-Oxygen Octahedrons for Boosting Acidic Water Oxidation. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107680

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中科大Nano Energy：邊緣共享金屬氧八面體的快速變化促進酸性水氧化

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