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王海燕/孫旦AEM：多電子氧化還原反應(yīng)的中熵磷酸鹽正極用于先進鈉離子電池

實現(xiàn)多鈉存儲和高工作電壓是提高 NASICON 型材料能量密度的關(guān)鍵。然而，更多氧化還原對的激活通常伴隨著不對稱和不可逆的電化學(xué)反應(yīng)，從而導(dǎo)致容量快速衰減。

在此，中南大學(xué)王海燕教授、孫旦副教授團隊提出了中熵概念，并設(shè)計了一種新型中熵 Na₃Mn_2/3V_2/3Ti_2/3(PO₄)₃/C@CNTs （ME-NMVTP）正極。所制備的 ME-NMVTP 實現(xiàn)了連續(xù)氧化還原反應(yīng)，在 50 mA g^-1 電流條件下可提供 147.9 mA h g^-1 的高可逆比容量，在 500 mA g^-1 電流條件下可長期使用 1000 次（容量保持率為88.3%），優(yōu)于Na₄MnV(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMVTP)和Na₃MnTi(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMTP) 等低熵正極。

此外，受益于熵效應(yīng)，在多鈉儲存過程中實現(xiàn)了結(jié)構(gòu)可逆演化和體積變化小的固溶和雙相反應(yīng)。第一原理計算和動力學(xué)分析結(jié)果證實，在中熵結(jié)晶態(tài)下，三種過渡金屬元素的協(xié)同作用增強了 ME-NMVTP 正極的電子傳導(dǎo)性，并促進了Na⁺的遷移。

圖1. 機理探究

總之，該工作首次將中熵效應(yīng)用于 SIB 的先進 NASICON 型正極。與低熵正極相比，優(yōu)化后的 ME-NMVTP 具有多重氧化還原對，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。例如：高比容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、卓越的高容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、以及長循環(huán)壽命（500 mA g^-1 時循環(huán) 1000 次后容量保持率為 88.3%）。實驗表征和第一原理計算顯示，性能的顯著提高歸功于更有利的動力學(xué)特性和穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)。

此外，HC//ME-NMVTP 與 HC 負(fù)極耦合后，基于正極質(zhì)量可提供 393.7 W h kg^-1 的高能量密度，證明了 ME-NMVTP 的應(yīng)用可行性。通過替代多金屬離子調(diào)節(jié)成分來構(gòu)建中熵結(jié)構(gòu)，可以極大地穩(wěn)定 NASICON 結(jié)構(gòu)的主框架，并解決因激活更多氧化還原對而引起的可逆性問題。

圖2. 電池性能

A Medium-Entropy Phosphate Cathode with Multielectron Redox Reaction for Advanced Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302046

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/7d534a0719/

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