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王訓(xùn)/劉俊利Angew.：?共組裝MnZnCuOx 和多金屬氧酸鹽簇的混合亞1 nm納米片作為鋰離子電池的負(fù)極

鋰離子電池(LIB)中過渡金屬氧化物(TMO)負(fù)極材料通常會發(fā)生嚴(yán)重的體積膨脹，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)的粉化，進(jìn)而導(dǎo)致比容量降低和循環(huán)穩(wěn)定性變差。

在此，清華大學(xué)王訓(xùn)教授，北京航空航天大學(xué)劉俊利教授等人成功地實(shí)現(xiàn)了MnZnCuOx(MZC)-磷鉬酸(PMA)雜化亞1 nm納米片(MZC-PMA HSNSs)的制備。分子動力學(xué)(MD)模擬表明，在靜電相互作用(COUL)和范德華相互作用(LJ)的驅(qū)動下，PMA團(tuán)簇與MZC相互作用形成穩(wěn)定的二維HSNSs。由于MZC-PMA HSNSs特殊的二維亞1 nm結(jié)構(gòu)，以及多組分的協(xié)同效應(yīng)和多組分的快速遷移，使得MZC-PMA HSNSs作為LiBs中的新型負(fù)極表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1. MZC-PMA HSNSs的MD模擬

總之，該工作通過將PMA簇引入MZC并精確控制PMA的量，成功構(gòu)建了新型穩(wěn)定的2D MZC-PMA HSNS。MD模擬揭示了MZC-PMA HSNS的形成機(jī)制，其中PMA簇與MZC共同組裝，并最終在多個組件之間的COUL和LJ相互作用驅(qū)動下生長成2D HSNS。重要的是，通過DFT計算驗證，引入具有富電子特性的PMA可以顯著增加鋰離子的吸附能（-3.04 eV）。

得益于這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，MZC-PMA HSNS作為負(fù)極材料具有極大的優(yōu)勢，在100 mA g^-1下循環(huán)100次后，其可逆比容量達(dá)到1157 mAh g^-1；在1 A g^?1下循環(huán)700次后，長期循環(huán)壽命達(dá)到592 mA g^?1。因此，該項工作為合理設(shè)計具有亞1納米結(jié)構(gòu)的多組分金屬氧化物基功能材料作為下一代高性能鋰離子電池負(fù)極材料提供了新的見解。

圖2. MZC-PMA HSNS的電池性能

Hybrid Sub-1 nm Nanosheets of Co-assembled MnZnCuOx and Polyoxometalate Clusters as Anodes for Li-ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202309934

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