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甲酸作為一種有前途的氫能載體，在構(gòu)建完整的氫經(jīng)濟產(chǎn)業(yè)鏈中發(fā)揮著不可替代的作用。目前，甘油氧化輔助水電解已成為一種具有成本效益的綠色HCOOH和H₂聯(lián)產(chǎn)方式，但同時提供高電流密度和法拉第效率(FE)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。因此，目前迫切需要開發(fā)和設(shè)計出有效的HCOOH和H₂聯(lián)產(chǎn)電催化劑。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、章根強和肖翀等報道了一種同步策略，在鎳泡沫上生長三元NiVRu-LDHs納米片陣列(NiVRuLDHs NAs/NF)以提升析氫和甘油氧化動力學(xué)。

實驗結(jié)果表明，合成的NiVRu-LDHs NAs/NF在1.24 V_RHE就能夠達到10 mA cm^?2的電流密度、在1.40 V_RHE時甲酸的高法拉第效率(FE)達到97%，以及其HER在10 mA cm^?2的電流密度處只需要35 mV的HER過電位。

此外，在引入Ru后，其他生物質(zhì)衍生醇(如甲醇、乙醇、乙二醇和苯甲醇)的電氧化性能也可以得到提高。利用NiVRu-LDHs NAs/NF集成的電催化系統(tǒng)只需1.933 V就可以驅(qū)動1 A cm^?2的工業(yè)級大電流密度，能耗低至4.62 kWh m^?3 H₂(比水電解降低能耗10.1%)；它的甲酸和H₂生產(chǎn)率分別為12.5和17.9 mmol cm^?2 h^?1，F(xiàn)E分別接近80%和96%。

原位拉曼和密度泛函理論(DFT)計算表明，NiVRu/LDHsNAs/NF電極上Ni^II/Ni^III氧化還原活性物質(zhì)的形成有效地促進了甘油向甲酸鹽的轉(zhuǎn)化。其中，加入的Ru原子可以優(yōu)化氫的吸附行為，并加速甘油氧化過程中Ni^II氧化為Ni^III和C-C氧化裂解?？偟膩碚f，這項工作不僅為構(gòu)建高效電催化劑提供了指導(dǎo)，而且顯示出集成電催化體系中H₂與增值化學(xué)品的大規(guī)模合成的巨大潛力。

Electrochemical Biomass Upgrading Coupled with Hydrogen Production under Industrial-level Current Density. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202300935

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AM：甘油氧化代替OER，實現(xiàn)工業(yè)電流密度下低能耗制氫

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