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?Carbon Energy：從根本上理解氧化亞硅/石墨復(fù)合負(fù)極的異質(zhì)物理行為

氧化亞硅（SiO）（硅與二氧化硅的混合物）/石墨（Gr）復(fù)合材料是下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）最具商業(yè)前景的負(fù)極材料之一。

SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的主要瓶頸在于兩種異質(zhì)材料在鋰化/脫鋰過(guò)程中因應(yīng)力/應(yīng)變行為不匹配而導(dǎo)致的差循環(huán)性。迄今為止，對(duì)此類材料的高度非線性耦合行為仍缺乏細(xì)致的定量了解。

圖1 SiO/Gr的SEM及模型示意

北卡羅來(lái)納州立大學(xué)Jun Xu等建立了一個(gè)嚴(yán)格的基于物理學(xué)的多物理場(chǎng)模型，以研究異質(zhì)SiO/Gr復(fù)合結(jié)構(gòu)引起的不均勻行為。

在該模型中，電化學(xué)場(chǎng)和機(jī)械場(chǎng)完全耦合，為設(shè)計(jì)用于高能量密度LIB的SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的電化學(xué)行為提供了機(jī)理上的理解。作者將模擬結(jié)果與半電池電壓行為和全電池循環(huán)計(jì)算的厚度變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較，從而驗(yàn)證了所提出的多物理場(chǎng)模型。

此外，這項(xiàng)工作系統(tǒng)地討論了基本電化學(xué)行為，包括電壓曲線、SOC演變和分布以及電解質(zhì)中的極化，分析了應(yīng)力和變形演變、相應(yīng)的分布以及應(yīng)力梯度驅(qū)動(dòng)的通量。然后作者根據(jù)參數(shù)化結(jié)果討論了SiO重量百分比（wt%）和機(jī)械約束對(duì)上述行為的影響。

圖2 在電化學(xué)方面，鋰化過(guò)程中SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的典型結(jié)果

研究顯示，應(yīng)力梯度驅(qū)動(dòng)的擴(kuò)散主要影響SiO/Gr復(fù)合負(fù)極中的SiO顆粒和SiO-Gr接觸面積。隨著SiO重量百分比的增加，負(fù)極可直接提供的理論容量也會(huì)增加，但活性材料的利用效率會(huì)降低，極化也會(huì)增加。

此外，較大的SiO重量百分比會(huì)導(dǎo)致較大的整體變形和更嚴(yán)重的應(yīng)力驅(qū)動(dòng)通量，從而阻礙鋰化過(guò)程，并導(dǎo)致SiO和Gr的SOC較小。施加在負(fù)極表面的機(jī)械約束會(huì)導(dǎo)致SiO和Gr顆粒中的SOC較大，從而導(dǎo)致電池電壓相對(duì)較小。然而，與無(wú)約束的負(fù)極相比，有約束的負(fù)極中存儲(chǔ)的實(shí)際容量有所減少。這是因?yàn)闄C(jī)械約束引起了更大的應(yīng)力驅(qū)動(dòng)通量，從而延緩了鋰化。

另一方面，施加約束會(huì)降低Von Mises應(yīng)力，從而推遲機(jī)械失效的發(fā)生。該研究結(jié)果突出了一個(gè)完全耦合的建?？蚣?，用于描述SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的異質(zhì)行為。有了對(duì)這些行為的基本了解，該研究為SiO/Gr復(fù)合材料的制造和工程設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖3 在機(jī)械方面，鋰化過(guò)程中SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的典型結(jié)果

Toward a fundamental understanding of the heterogeneous multiphysics behaviors of silicon monoxide/graphite composite anodes. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.385

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