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?張英杰/曾曉苑/孫學(xué)良AFM：IrRu/N-CNT助力高穩(wěn)定性Li-CO2電池

由于緩慢的CO₂還原/演化電化學(xué)導(dǎo)致的大電位極化，降低了可再充電Li-CO₂電池能源效率和循環(huán)性能。其中，打破Li- CO₂電池動力學(xué)瓶頸的一種可能性是設(shè)計具有柔性幾何和電子結(jié)構(gòu)的高效催化劑。

基于此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、昆明理工大學(xué)張英杰教授和曾曉苑教授等人報道了一種具有獨特合金雙催化位點的高效協(xié)同催化劑，該催化劑由均勻的超細(xì)Ir-Ru合金納米顆粒修飾氮摻雜CNT復(fù)合材料（記為IrRu/N-CNT）組成。具有該催化劑的Li-CO₂電池提供了6228 mAh g^-1的高放電容量和7660 h的出色穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者研究了CO₂分子和Li₂CO₃簇在Ir、Ru和Ir-Ru納米合金(111)、(101)和(101)晶格面上的吸附行為。通過計算CO₂還原過程和暴露晶格面上不同中間體在開路和平衡電位下的反應(yīng)自由能，得到了最佳反應(yīng)路徑。

結(jié)果表明，暴露活性位點上的游離CO₂分子形成*Li₂CO₃需要多步反應(yīng)，*表示催化表面的吸附物。*CO₂在Ir、Ru和Ir-Ru合金上的反應(yīng)能分別為-6.80、-8.32和-7.71 eV，表明Ru具有較強(qiáng)的CO₂吸附能力，吸附的CO₂傾向于靠近Ru的催化位點，Ir-Ru合金催化劑中的Ru元素起主要作用。

當(dāng)一個被吸附的*CO₂分子與一個游離的CO₂分子結(jié)合形成*C₂O₄時，*C₂O₄在Ru的(101)面上的反應(yīng)自由能最低，表明Ru對第二個游離的CO₂分子仍具有較強(qiáng)的吸附能力。在Ir-Ru合金中，Ru仍然是主要的催化位點。由于Ru對CO₂有較強(qiáng)的催化能力，*CO₂在Ir-Ru合金(101)面中比在Ir(111)面中更容易轉(zhuǎn)化為*C₂O₄。

在放電過程中，被化學(xué)吸附在Ir-Ru納米合金表面的兩個CO₂分子從陰極上捕獲兩個電子，形成不穩(wěn)定的C₂O₄^2?物種。然后，不穩(wěn)定的C₂O₄^2?中間體迅速經(jīng)過兩步反應(yīng)生成Li₂C₂O₄。Li₂C₂O₄中間體歧化生成Li₂CO₃。在CO₂還原反應(yīng)過程中，為自發(fā)反應(yīng)。

Dual Catalytic Sites of Alloying Effect Bloom CO₂ Catalytic Conversion for Highly Stable Li-CO₂ Battery. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI:10.1002/adfm.202213931.

https://doi.org/10.1002/adfm.202213931.

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